【摘 要】
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聚合物光催化剂因其组成结构多样,能带结构易于调控等优点,在光催化分解水和二氧化碳还原等领域得到迅速的发展。然而,聚合物光催化剂由于其自身存在激子结合能较高、光生电荷复合严重等问题,极大影响了其光催化转化效率。因此,聚合物光催化材料的光生电荷的有效调控是获取高效聚合物光催化反应体系亟待解决的关键科学问题。有鉴于此,本论文主要通过催化剂的形貌调控、异质结构筑等手段优化聚合物的光生电荷的解离、迁移以及转
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聚合物光催化剂因其组成结构多样,能带结构易于调控等优点,在光催化分解水和二氧化碳还原等领域得到迅速的发展。然而,聚合物光催化剂由于其自身存在激子结合能较高、光生电荷复合严重等问题,极大影响了其光催化转化效率。因此,聚合物光催化材料的光生电荷的有效调控是获取高效聚合物光催化反应体系亟待解决的关键科学问题。有鉴于此,本论文主要通过催化剂的形貌调控、异质结构筑等手段优化聚合物的光生电荷的解离、迁移以及转移行为,进而构建高效光催化反应体系。主要研究内容和成果概括如下:（1）在氮化碳催化剂合成过程中引入工业氨分解催化剂,加快氮化碳聚合物合成过程中的脱氨动力学,获得了二维多孔氮化碳纳米片。这种多孔纳米片结构有利于光生载流子在体相迁移和表界面转移,从而促进光解水反应;（2）通过π-π相互作用构筑了全有机的共价有机框架材料-氮化碳范德华异质结,促进光生电荷在两种聚合物半导体之间的空间分离,大幅提高了光解水制氢活性;（3）设计合成了一维和三维两种不同分子空间构型的新型噻吩基共轭聚合物光催化剂,研究结果表明,三维结构中的激子结合能比一维线性结构要小,光生激子更容易解离,从而表现出更优异的光解水产氢性能;（4）通过逐步N原子取代的方式实现了传统D-A型聚合物到三元不对称A1-D-A2型聚合物的转变,优化了光生电荷在分子内部的传输行为,最优光催化剂表观量子产率高达26.6%（405 nm）,优于大多数的聚合物光催化剂。本论文的创新点:（1）提出工业氨分解催化剂辅助合成氮化碳的新策略,为多孔氮化碳纳米片的大批量合成提供了借鉴;（2）构筑了全有机的腙键共价有机框架材料-氮化碳的范德华异质结,为构筑全有机聚合物异质结光催化剂提供了方向;（3）通过调控聚合物的空间结构维度来降低聚合物的激子结合能,有效提高了光生激子的解离效率;（4）构筑了不对称电子受体1-电子供体-电子受体2（A1-D-A2）电子构型的聚合物光催化剂,加快了光生电荷在分子内的传输,最终有效提高了其光解水产氢性能。
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