【摘 要】
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本工作实现了从甘油到液态油的一步直接转化。我们首先以一般的商业化的SiO2作为载体,研究了Pd/SiO2,Rh/SiO2,Au/SiO2和Pt/SiO2催化性能。在[H+]/[Glycerol]的值为2,反应时间
【出 处】
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中国科学院研究生院 中国科学院大学
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本工作实现了从甘油到液态油的一步直接转化。我们首先以一般的商业化的SiO2作为载体,研究了Pd/SiO2,Rh/SiO2,Au/SiO2和Pt/SiO2催化性能。在[H+]/[Glycerol]的值为2,反应时间为72h的条件下,甘油的转化率可达100%。但是除了Rh/SiO2催化剂外,Pd/SiO2,Au/SiO2和Pt/SiO2催化剂都存在严重的积碳问题。由于商业化的烟雾SiO2的表面积主要由外表面提供,因此为积碳形成提供了足够的空间。我们用两种方法(不同的溶剂)制备出了具有介孔结构并含有均匀WO3分布的SiO2载体,并将Ir和Re同时负载其上。以DMSO-水作为溶剂制得的载体(WO3/SiO2-2)在反应过程中催化剂的孔结构不能很好的保持,而以乙腈-水作为溶剂得到的载体(WO3/SiO2-1)在反应过程中孔结构可以得到很好的保持。甘油到液态油的转化反应对反应介质中酸的溶度很敏感,[H+]/[Glycerol]的值为2.0时,甘油的转化率为100%,液态油的产率为81.9%,C6和C9在液态油中的比例超过80%。我们还发现,若以磷酸代替硫酸就不能实现甘油到液态油的转化。然而,关于该催化转化的机理仍不清楚,如催化剂的孔性质和化学组成是如何影响C-C耦合和产物分布。
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