【摘 要】
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本论文以壳聚糖为基础,设计和合成了一类可生物降解的天然高分子复合物体系,探索将其用于蛋白质药物pH响应释放的可行性。将壳聚糖分别与丙烯酸和N-[(2-hydroxy-3-trimethyla
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本论文以壳聚糖为基础,设计和合成了一类可生物降解的天然高分子复合物体系,探索将其用于蛋白质药物pH响应释放的可行性。将壳聚糖分别与丙烯酸和N-[(2-hydroxy-3-trimethylammonium)propyl](GTMAC)反应合成了两性壳聚糖(CEC)与季胺化壳聚糖(HTCC),通过胶体滴定测定两者完全复合时的化学计量比。将两种壳聚糖衍生物按照化学计量比混合,通过自由基聚合,制备得到复合物水凝胶。利用红外光谱、热失重分析仪、X-射线衍射和扫描电镜对水凝胶进行了表征。研究了水凝胶在不同pH下的溶胀行为和对牛血清蛋白(BSA)的释放行为。结果表明methacrylamide CEC与methacrylamide HTCC的化学计量比为6.7:5.0;pH值越低,水凝胶的溶胀度越大,当pH＜3.6时,溶胀度迅速增加;水凝胶对BSA的释放行为除了受溶胀度的影响外,而且还与BSA与水凝胶之间的作用力有关。进一步将壳聚糖与丙烯酸反应,制备了具有不同等电点的两性壳聚糖。胶体滴定发现,丙烯酸取代度越高,与季胺化壳聚糖(HTCC)完全复合时的化学计量比越低。通过pH-浊度滴定,我们发现CEC与HTCC在一定pH范围内存在静电相互作用,复合物形成临界pH(pH_Φ)与丙烯酸取代度有关,CEC取代度越高,pH_Φ越低。将CEC和HTCC按照70%化学计量比混合,通过原位光交联,制备得到CEC/HTCC复合物微凝胶。研究了为凝胶的pH敏感性与表面电势。结果表明,CEC/HTCC微凝胶呈现较好pH响应性,当介质pH低于一定数值时,粒径迅速增大,这也与pH-浊度滴定的结果吻合;Zeta电位结果表明,随着pH值的降低,三种微凝胶的表面电势升高。
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