基于吡嗪酰腙配体镧系金属配合物的合成、结构及磁性研究

来源 :内蒙古大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:huwenrou
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根据HSAB软硬酸碱理论,我们知道镧系离子倾向于和含有N、O配位原子的有机配体进行配位,本学位论文设计了一系列新颖的吡嗪酰腙配体并成功合成出了3个纯镧系离子配合物,测定了其晶体结构,并进行了元素分析、红外光谱、以及磁性等表征,主要内容如下:1、设计合成出一个新颖的吡嗪酰腙配体,同时组装出一个独特的六核Dy配合物,解析了它的晶体结构并做了详细的磁性研究,直流磁化率测试表明,中心DyⅢ离子间为反铁磁相互作用,交流磁化率测试显示低温下出现了明显的单分子磁体行为,通过进一步的理论研究,我们得出该化合物存在特殊的双弛豫效应。2、通过对第一个配体进行合理的取代反应得到第二个新的吡嗪酰腙配体,进而成功的合成出一个八核Dy配合物,晶体结构解析表明该化合物的空间构型为独特的四重碳酸根桥连的四方反棱柱结构,直流磁化率测试表明,中心DyⅢk离子间为明显的铁磁相互作用,交流磁化率测试显示低温下出现了明显的单分子磁体行为,通过近似理论模型的分析表明,该配合物存在单一的弛豫模型,尤为重要的是在1.9K的时候,我们应用MPMS-XL SQUID得到了磁滞回线。3、由于上述两个配体的成功应用,我们又通过改变上述第二种配体与不同镧系金属盐的实验条件,最终合成出一个独一无二的六核Dy配合物,晶体结构解析表明该化合物的空间构型为新颖的正三棱柱结构,直流磁化率测试表明,中心DyⅢ离子间为复杂的反铁磁相互作用,交流磁化率测试显示低温下出现了明显的单分子磁体行为,理论研究表明该配合物的Argand图为近似单一的慢磁弛豫模型,通过SQUID-VSM测试得到一系列低温磁滞回线,这一系列的磁滞回线显示了矫顽力随温度的降低而增加,直到到温度降到1.8K时达到最大值,上述所有的磁性测试都显示出该化合物做为一个单分子磁体的本质。
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