【摘 要】
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明胶是一类胶原蛋白部分水解得到的天然高分子化合物,具有可生物降解、生物相容、无毒等优点以及良好的凝胶性和成膜性等特性,因此明胶膜为替代塑料产品、缓解环境压力提供了可能性。明胶膜有多种制备方法,但都不能显著改善其机械性能较差、亲水性过强、易溶解且不能耐受高温灭菌等缺点,这限制了明胶膜的实际应用。研究并解决上述问题对促进明胶膜的实际应用具有重要意义,同时也为明胶膜性能的改善提供理论依据。本研究以明胶为
【基金项目】
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国家重点研发计划项目《典型食品加工条件下组分分子间相互作用与品质功能调控机制》（2016YFD0400203-2）； 重庆市研究生科研创新项目《基于双交联机制的明胶膜性能改善研究及其应用》（CYS20120）；
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明胶是一类胶原蛋白部分水解得到的天然高分子化合物,具有可生物降解、生物相容、无毒等优点以及良好的凝胶性和成膜性等特性,因此明胶膜为替代塑料产品、缓解环境压力提供了可能性。明胶膜有多种制备方法,但都不能显著改善其机械性能较差、亲水性过强、易溶解且不能耐受高温灭菌等缺点,这限制了明胶膜的实际应用。研究并解决上述问题对促进明胶膜的实际应用具有重要意义,同时也为明胶膜性能的改善提供理论依据。本研究以明胶为主要研究对象,首先利用无水乙醇或饱和硫酸铵溶液对不同明胶浓度的明胶凝胶进行脱水以制备明胶膜,探究醇沉效应、Hofmeister效应对不同浓度明胶膜厚度、机械性能、水分含量、水溶性、表面疏水性、透过率、色差、透明度、热稳定性等性能的影响和改善规律,并通过傅里叶变换红外光谱（FTIR）、差示扫描量热分析（DSC）、聚丙烯酰胺凝胶电泳（SDS-PAGE）等手段揭示其影响机制;在此基础上,研究了转谷氨酰胺酶交联改善明胶膜热稳定性的效果及其机制;最后,择优选择醇沉效应制备10%明胶浓度的交联明胶膜,利用共混蒙脱土、自组装壳聚糖等手段进一步提升明胶膜的表面疏水性并抑制明胶膜的热缩效应,利用X射线衍射（XRD）、FTIR、原子力显微镜（AFM）等手段对其结构进行表征,最后以面包贮藏为例验证其实际应用效果。具体研究结论如下:（1）增强脱水过程中非共价相互作用可改善明胶膜机械性能基于醇沉效应和Hofmeister效应,利用无水乙醇或饱和硫酸铵溶液浸泡明胶凝胶脱水制备明胶膜。结果表明,醇沉效应对明胶膜性能的改善在低明胶浓度下更为显著,其能够增强明胶分子间氢键、疏水相互作用等非共价相互作用,从而更好地在明胶膜中保持三螺旋结构稳定,改善明胶膜的机械性能、表面疏水性、水溶性及热稳定性等性能;此外,由于无水乙醇的脱色效应,还可改善色差、透明度等视觉感官品质。而Hofmeister效应对高浓度明胶膜的改善效果更为显著,这是由于在饱和硫酸铵溶液浸泡明胶凝胶过程中存在硫酸铵颗粒吸附的问题,尤其是低明胶浓度下,硫酸铵颗粒的吸附会导致明胶膜的厚度和亲水性增加、视觉感官性能和热稳定性下降,但是Hofmeister效应也可通过氢键、疏水相互作用等非共价相互作用改善明胶膜的机械性能。（2）非共价、共价双交联策略可改善明胶膜热稳定性采用转谷氨酰胺酶交联结合醇沉效应或Hofmeister效应制备明胶膜。由于稳定的化学交联网络的形成,转谷氨酰胺酶交联的明胶膜在121℃高温灭菌20 min或沸水浴10 min后仍然保持膜的完整性,共价交联与醇沉效应或Hofmeister效应协同作用能够降低交联明胶膜的热收缩率。转谷氨酰胺酶交联结合醇沉效应制备的明胶膜较对照交联明胶膜具有更多的氢键和三螺旋结构,在低明胶浓度下（5%、10%）更为显著;醇沉效应能够进一步促进明胶结构的有序化,最终使得交联明胶膜的机械性能、热稳定性均被进一步改善。值得注意的是,转谷氨酰胺酶交联结合Hofmeister效应制备的明胶膜较对照交联明胶膜虽然机械性能有所改善,但由于硫酸铵颗粒的迁移,其水溶性增强、热降解温度降低。综上所述,非共价、共价双交联策略能够应用于提升明胶膜的热稳定性,使其能够耐受高温灭菌;其中,醇沉效应与转谷氨酰胺酶交联协同制备的明胶膜具有更广的适用性。（3）基于静电作用自组装形成疏水层可改善明胶膜的表面疏水性在双交联制备的基础上,利用明胶和壳聚糖通过氢键和静电相互作用自组装,在明胶膜表面形成一层疏水层,且经醇沉效应脱水后,疏水层仍稳定存在,其水接触角值大于110°。明胶与带负电的蒙脱土共混后,其与带正电的壳聚糖离子具有更强的静电相互作用,致使更多的壳聚糖离子沉积,但由于蒙脱土改变了明胶膜的表面结构,使其表面粗糙度增大,因此其对于表面疏水性的改善效果较明胶-壳聚糖双层膜较差,但其水接触角值仍然大于100°。同时,明胶与蒙脱土共混后,明胶嵌入蒙脱土的层间,并部分剥落,形成嵌入/剥落结构,改变明胶膜的结晶性,从而进一步降低明胶膜的灭菌热收缩率。此外,由于蒙脱土和壳聚糖的协同作用,明胶+蒙脱土-壳聚糖复合双层膜的水溶性最低、机械性能和阻隔性能最高,且具有一定的抗菌性能。由复合膜包裹的面包在30℃、80%RH条件下贮藏5天仍没有霉菌的生长,而对照膜在第三天开始出现霉菌。总之,基于静电作用制备的自组装明胶基双层疏水膜具有较好的综合性能,为扩大明胶膜的应用范围提供了可能性,并为其在食品领域的使用提供借鉴和理论支撑。
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