高级氧化技术在修复多环芳烃污染土壤中的研究

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高级氧化技术因其降解污染物的高效性、彻底性被广泛应用在降解土壤污染物中。本文采用的二氧化氯催化氧化法是高级氧化技术中的一种。本文以二氧化氯作氧化剂,以不同工艺制备的三种含铜的氧化物作催化剂,对多环芳烃污染物的代表物蒽进行降解研究。本文主要包括以下研究内容:1)碳酸钠沉淀法制备CuO-蒙脱土复合材料。采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、傅立叶变换红外光谱(FTIR)和X射线能量色散谱仪(EDS)对CuO-蒙脱土复合材料的结构和性质进行表征。将碳酸钠沉淀法制备CuO-蒙脱土的复合材料作为催化剂,催化二氧化氯降解土壤中的蒽。2)制备了Fe3O4-CuO@蒙脱土,采用磁分离,对其回收,避免二次污染。采用XRD、TEM、FTIR及EDS对催化剂进行表征。Fe3O4-CuO@蒙脱土作为二氧化氯催化氧化反应的催化剂。利用磁铁将催化剂进行回收,循环利用8次后催化降解效果稳定。3)以水热法合成的Fe3O4作为磁载体,合成了具有核壳结构的Fe3O4@CuO复合材料作为二氧化氯催化氧化反应的催化剂。采用XRD、TEM对Fe3O4@CuO复合材料进行表征。结果表明制得的催化剂中含有Cu O和Fe3O4。CuO均匀地包覆在中空结构纳米Fe3O4颗粒表面,形成核壳结构。利用磁铁将催化剂进行回收,循环利用8次后催化降解效果稳定。使用以上合成的三种复合材料作催化剂,研究其催化二氧化氯降解土壤中蒽的效果时,通过实验探索了氧化反应的水土比,氧化剂的浓度,催化剂用量,反应初始pH,温度等条件对蒽降解效果的影响,确定了最佳降解操作工艺条件。1)以CuO-蒙脱土复合材料做催化剂降解最佳条件,在室温蒽污染物浓度为89.8mg/kg,土壤pH为中性,水土比为3时,反应时间30 min,当ClO2用量为1.0 mol/kg,催化剂的用量为1g/kg条件下,降解率可达到90%。2)以Fe3O4-CuO@蒙脱土作为催化剂,在室温蒽污染物浓度为89.8 mg/kg,土壤pH为中性,水土比为3时,反应时间30min,当ClO2用量为1.0 mol/kg,催化剂(Fe3O4-CuO@蒙脱土)的用量为0.5 g/kg条件下,降解率可达到95%。3)Fe3O4@CuO复合材料作催化剂降解最佳条件,在室温蒽污染物浓度为89.8 mg/kg,土壤pH为中性,水土比为3时,反应时间30 min,当ClO2用量为0.7 mol/kg,催化剂的用量为0.3 g/kg条件下,降解率可达到96%。此外,采用气相色谱-质谱技术对二氧化氯催化氧化蒽的降解产物进行了鉴定,并对其反应动力学进行研究。对于二氧化氯三种催化剂催化二氧化氯氧化蒽的反应符合一级反应动力学。
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