锰氧化物及锰基氧化物纳米结构的构筑与催化性能研究

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锰氧化物纳米材料的形貌以及组成对其催化性能有着至关重要的影响,为了制备更高效的锰氧化物纳米催化剂,我们尝试用更简单灵活的方法来合成不同形貌,不同价态的锰氧化物纳米材料;尝试通过过渡金属的掺杂来进一步提高所制备催化剂的催化活性,并对生成物的生长机理以及实验中的一些影响因素进行了初步的探究。本文的内容主要包括:形貌特殊的MnOx纳米结构的制备与CO氧化催化性能表征;铜掺杂锰氧化物纳米多面体和纳米疏松球的合成与CO催化性能表征。  1.形貌特殊的MnOx纳米结构的制备与CO氧化催化性能表征  我们通过运用简单的溶剂热法,分别可控合成了Mn2O3纳米花和Mn3O4纳米椭球体,两种纳米颗粒尺寸均一且分散性好。我们结合TEM、SEM、HRTEM、XRD、TGA、BET等测试手段对产物进行了表征。通过基于时间的观察实验,我们对两种形貌特殊的纳米颗粒提出了可能的生长机理,分别为定向生长和结晶-溶解-再结晶的过程。双氧水在Mn3O4和Mn2O3合成过程中起到了重要作用,对于双氧水的作用进行了初步的探究。最后,我们选取了CO的氧化催化对制备好的MnOx纳米颗粒进行了催化性能的表征,将制得的Mn2O3纳米花和Mn3O4纳米椭球体分别与同相的纳米颗粒以及商品MnOx进行了催化性能的对比,并对所得样品进行了循环催化性能表征。  2.铜掺杂锰氧化物的合成与CO催化性能表征  我们通过运用溶剂热法,可控合成了两种Cu掺杂的MnOx纳米颗粒,颗粒的形貌分别为纳米多面体和纳米疏松球,Cu的掺杂量为20%,两种纳米颗粒尺寸均一且分散性良好。我们结合TEM,SEM,XRD,XPS,EDX等测试手段对产物进行了表征。基于时间梯度实验,我们对两个纳米颗粒的成长机理进行了初步的探究,我们认为这两种颗粒都是沉淀-溶解-再沉淀的过程。我们选取了CO的催化氧化来表征合成材料的催化性能,将制备的Cu掺杂的MnOx纳米材料分别与纯相MnOx纳米材料以及商品MnOx材料进行了催化性能的对比。测试结果显示,Cu2+的加入,使得锰氧化物催化剂的催化性能得到很大程度的提高。最后,我们对催化剂进行了循环稳定和热稳定测试,测试表明,所制备的纳米催化材料拥有良好的热稳定性和循环稳定性。
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