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农药目前在农业中广泛被使用以提高农作物的产量,但大多数农药由于其毒性和持久性,沉积在水环境、土壤及食物中会危害动物甚至人类。低成本的植物生长调节剂类农药广泛应用于农业领域中,它在调节植物的萌发、生长、繁殖以及对生物和非生物胁迫的响应中起着关键的作用。然而,过度使用这些植物生长调节剂可能会对人类健康构成潜在的危害,因此有必要开发有效去除这类污染物的方法。吸附法是一种常用的、经济有效的去除污染物的方法,而开发高效的固体吸附材料是关键。水滑石(LDHs)具有成本低、易合成、来源广、去除效果好等优点而备受关注,但传统的LDHs多为粉末状形态,严重的限制了其作为固体吸附剂在水处理中的应用。将Fe3O4纳米颗粒与LDHs结合,使LDHs吸附剂具有强磁性,磁性LDHs纳米复合材料更容易从水介质中分离和回收,可以提高水处理过程的整体效率。
本研究以经典的镁铝水滑石为基础材料,通过改进合成方法和引入新的金属元素(Co、Fe),将其与Fe3O4纳米颗粒结合,制备了一系列的新型磁性LDHs复合材料(MLDHs),并对水体中的植物生长调节剂进行了吸附研究。通过等温线、热力学和动力学研究分析了吸附过程;详细研究了pH、温度、吸附平衡时间、初始污染物浓度(C0)、吸附剂浓度(Cs)等因素对吸附的影响;测试了材料的可回收性;并通过分析吸附前后MLDHs的性质讨论了吸附机理。主要研究内容及结果如下:
(1)在不同的条件下合成了具有金属成分Mg(Ⅱ)Al(Ⅲ)的MLDHs材料作为吸附剂,用于去除植物生长调节剂吲哚-3-丁酸(IBA),并通过XRD、SEM、TEM、FTIR、BET、Zeta电位和VSM等多种表征方法研究了其形态结构特征。实验结果表明,以氨水为碱源的共沉淀法合成的MLDH-1的吸附能力最强(可达522.6mg/g);在3.0-9.0的pH范围内,吸附程度没有明显变化;通过考察吸附剂浓度(Cs)的影响,从经济角度考虑可选择1.0g/L的MLDH-1材料用量作为最佳参数;对于给定的Cs,其动力学曲线和吸附等温线分别遵循拟二级动力学方程和Liu等温线模型;吸附后的样品可以很容易地磁分离并用NaNO3再生;吸附过程是自发的且放热的,包括两个路径:层板表面吸附和层间阴离子交换。本研究为MLDHs的合成提供了一种更有效的方法,展示了MLDHs在吸附领域有很好的应用前景。
(2)合成了具有三元金属成分Co(Ⅱ)Mg(Ⅱ)Al(Ⅲ)的磁性LDHs材料(MLDH-4),用以去除植物生长调节剂萘乙酸(NAA),并通过多种表征方法研究了其形貌特征。结果表明,pH等于5.0时其吸附能力较好(最大吸附量为247.5mg/g);在同一Cs下的吸附等温线和动力学曲线,分别用Liu等温线和拟二级动力学模型拟合效果最好;吸附过程是自发的且放热的,包括两个吸附阶段:层板表面吸附和层间阴离子交换;吸附的样品容易磁分离并用NaNO3再生。本研究为探索了三元金属MLDHs的合成方法,拓宽了MLDHs的种类及应用范围。
(3)合成了具有三元金属成分Fe(Ⅲ)Mg(Ⅱ)Al(Ⅲ)的磁性LDHs材料(MLDH-5),通过多种表征方法对其形貌特征进行了研究,并用以去除植物生长调节剂2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)。实验结果表明,pH等于6.0时,最大吸附量可达569.8mg/g;其吸附等温线和动力学曲线分别遵循Liu等温线模型和拟二级动力学模型;在同一Cs下,吸附过程是自发、放热的,包括两个吸附阶段:层板表面吸附和层间阴离子交换;吸附的样品容易磁分离并用NaNO3再生。本研究进一步验证了铁元素的存在增强了MLDHs对污染物的吸附能力。
本研究以经典的镁铝水滑石为基础材料,通过改进合成方法和引入新的金属元素(Co、Fe),将其与Fe3O4纳米颗粒结合,制备了一系列的新型磁性LDHs复合材料(MLDHs),并对水体中的植物生长调节剂进行了吸附研究。通过等温线、热力学和动力学研究分析了吸附过程;详细研究了pH、温度、吸附平衡时间、初始污染物浓度(C0)、吸附剂浓度(Cs)等因素对吸附的影响;测试了材料的可回收性;并通过分析吸附前后MLDHs的性质讨论了吸附机理。主要研究内容及结果如下:
(1)在不同的条件下合成了具有金属成分Mg(Ⅱ)Al(Ⅲ)的MLDHs材料作为吸附剂,用于去除植物生长调节剂吲哚-3-丁酸(IBA),并通过XRD、SEM、TEM、FTIR、BET、Zeta电位和VSM等多种表征方法研究了其形态结构特征。实验结果表明,以氨水为碱源的共沉淀法合成的MLDH-1的吸附能力最强(可达522.6mg/g);在3.0-9.0的pH范围内,吸附程度没有明显变化;通过考察吸附剂浓度(Cs)的影响,从经济角度考虑可选择1.0g/L的MLDH-1材料用量作为最佳参数;对于给定的Cs,其动力学曲线和吸附等温线分别遵循拟二级动力学方程和Liu等温线模型;吸附后的样品可以很容易地磁分离并用NaNO3再生;吸附过程是自发的且放热的,包括两个路径:层板表面吸附和层间阴离子交换。本研究为MLDHs的合成提供了一种更有效的方法,展示了MLDHs在吸附领域有很好的应用前景。
(2)合成了具有三元金属成分Co(Ⅱ)Mg(Ⅱ)Al(Ⅲ)的磁性LDHs材料(MLDH-4),用以去除植物生长调节剂萘乙酸(NAA),并通过多种表征方法研究了其形貌特征。结果表明,pH等于5.0时其吸附能力较好(最大吸附量为247.5mg/g);在同一Cs下的吸附等温线和动力学曲线,分别用Liu等温线和拟二级动力学模型拟合效果最好;吸附过程是自发的且放热的,包括两个吸附阶段:层板表面吸附和层间阴离子交换;吸附的样品容易磁分离并用NaNO3再生。本研究为探索了三元金属MLDHs的合成方法,拓宽了MLDHs的种类及应用范围。
(3)合成了具有三元金属成分Fe(Ⅲ)Mg(Ⅱ)Al(Ⅲ)的磁性LDHs材料(MLDH-5),通过多种表征方法对其形貌特征进行了研究,并用以去除植物生长调节剂2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)。实验结果表明,pH等于6.0时,最大吸附量可达569.8mg/g;其吸附等温线和动力学曲线分别遵循Liu等温线模型和拟二级动力学模型;在同一Cs下,吸附过程是自发、放热的,包括两个吸附阶段:层板表面吸附和层间阴离子交换;吸附的样品容易磁分离并用NaNO3再生。本研究进一步验证了铁元素的存在增强了MLDHs对污染物的吸附能力。