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沉积物作为湖泊污染物的蓄积库,向水体释放污染物所形成的内源性污染是湖泊富营养化的重要原因,其中铁结合态磷(Fe-P)是沉积物中最易受环境影响的形态,其释放主要受温度、溶解氧、Eh以及风浪扰动等因素影响。目前沉积物磷释放机制的探讨还存在较大分歧,迫切需要借助界面原位技术手段进行突破。本文以太湖典型湖区湖心、梅梁湾(藻型区)、东太湖(草型区)为研究对象开展野外现场研究,同时设置室内好氧-厌氧培养实验,利用微电极、平板光电极(PO)、平衡间隙水采集(Peeper)和薄膜扩散梯度(DGT)等高分辨采样技术研究沉积物-水界面磷铁的分布及其释放规律,其主要结果如下: (1)在梅梁湾藻型区,沉积物界面磷铁释放强度与沉积物剖面溶解氧的分布变化具有一定的相关性。在溶解氧较低、氧渗透深度较浅的环境中,沉积物磷、铁向上覆水的释放速度加快,其交换通量可分别高达18.990μg m-2d-1(P)和54.493μg m-2d-1(Fe),沉积物界面磷铁在界面处开始增加,并在表层达到峰值,且其峰值深度和浓度较高区域均在表层区域;随着溶解氧的升高,氧渗透加深,沉积物界面磷铁的释放通量逐渐降低,两者的最小值均为最高释放通量的一百分之一左右,同时溶解态磷铁浓度、DGT有效态磷铁浓度的峰值逐渐减低,峰值的位置逐渐向下迁移。 (2)在不同湖区,沉积物界面磷铁的分布变化具有显著的季节性特征。梅梁湾藻型区和东太湖草型区沉积物溶解态磷铁浓度、界面磷铁交换通量、DGT有效态磷铁浓度均较高,其中夏季磷、铁的交换通量分别为19.549μg m-2d-1和57.575μg m-2d-1(梅梁湾),18.614μg m-2d-1和20.032μg m-2d-1(东太湖),远超过冬季的20~100倍。湖心区磷铁分布的季节性变化较小,夏季磷、铁的交换通量分别为5.495μg m-2d-1和6.804μg m-2d-1,冬季的有所下降,但幅度不大。由此说明,浮游藻类和沉水植物的存在,是直接或间接驱动沉积物界面磷铁交换的主要因素。 (3)通过对不同湖区沉积物溶解态磷铁和DGT有效态磷铁的相关性分析,证实磷的释放主要受铁循环控制。在3个湖区,两者浓度的线性拟合均具有极显著的相关性,说明磷铁释放具有耦合关系。梅梁湾藻型区两者拟合的斜率低于东太湖草型区,表明在该湖区沉积物铁对磷的控制能力较弱,在东太湖磷的固定能力较强,即沉积物P释放能力较弱。 (4)好氧-厌氧模拟实验表明,沉积物磷铁耦合作用对氧亏缺的响应有一定的滞后性。随着上覆水中溶解氧的降低和氧渗透深度的减少,DGT有效态磷铁扩散通量逐渐升高,且通量开始出现梯度变化的位置从-12mm(好氧状态)抬升到沉积物界面处(厌氧状态),但两者滞后于氧的变化;推测在铁氧化物还原前,其他电子受体(如硝酸根)发挥了作用。沉积物界面磷铁释放具有显著的线性相关性,证实了沉积物磷铁释放具有耦合关系,即上覆水中溶解氧的降低最终导致Fe3+的还原,其结果表现为Fe-P的释放。