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碎屑岩储层中成岩流体及成岩响应特征是一个十分复杂的地球化学过程,受到构造演化、沉积作用、盆地热流性质、流体运移及成岩环境中的物理化学条件等多种因素控制,最关键的是成岩流体与矿物之间的相互作用条件、方式及随之发生的迁移方向、途径与沉淀位置等。流体作为离子和热量的运移载体,对水-岩反应具有重要的影响。因此,厘定在埋藏演化过程中成岩流体的来源与方式对预测成岩过程以及油气储层的发育特征具有重要意义。本次研究以东营凹陷民丰北带始新世沙四段近岸水下扇为研究对象,综合运用岩心观察、铸体薄片分析、阴极发光图像分析、背散射和二次成像分析、元素分布图、扫描电镜和能谱分析、X衍射分析、稳定同位素分析、流体包裹体分析,并结合埋藏史热史分析,对沙四段储层的成岩流体和成岩响应特征进行系统研究,具体包括(1)引起矿物溶蚀和沉淀的流体来源;(2)开放和封闭系统下流体的流动方式及其对成岩矿物分布模式的影响。沙四段早成岩阶段成岩矿物主要包括方解石、白云石、石膏和莓球状黄铁矿。沙四上亚段早期方解石和白云石胶结物碳同位素δ13C范围在-0.65+5.59‰,碳同位素值相对偏正,分析认为这些碳主要来自于邻近泥岩有机质的发酵作用。沙四下亚段白云石胶结物碳同位素δ13C范围在-7.45-2.57‰,碳同位素值明显负偏,分析认为这些碳主要来自微生物硫化还原反应作用。方解石和白云石在邻近砂泥接触面的强烈胶结,说明邻近泥岩是这些溶解重碳酸盐的主要来源。这些溶解重碳酸盐主要来自邻近泥岩微生物对有机质的改造作用,并在扩散作用发生迁移导致砂泥接触面附近的强烈胶结。砂岩与泥岩之间大规模的物质交换表明两者在局部(几米范围)是相对开放的地球化学系统。另外,硫酸盐硫同位素值δ34SCDT(+21.2 to+37.8‰)与莓球状黄铁矿δ34SCDT(-3.9 to+5.7‰)产生较大的硫同位素分馏,同样说明早期地球化学系统是相对开放的。总体上,早成岩阶段砂泥岩之间存在较大规模的物质交换,这种物质交换是在扩散作用下完成的。中成岩阶段邻近烃源岩的有机酸和CO2导致了储层中长石和早期碳酸盐胶结物的溶蚀。长石溶蚀形成渐变的浓度梯度导致溶蚀产物向孔隙流体发生扩散迁移。远离砂泥接触面的长石溶蚀孔隙与自生石英胶结物含量有很好的对应关系,表明长石溶蚀产生的二氧化硅迁移的距离很短(薄片尺度或仅有几厘米),这一过程也是符合缓慢的扩散迁移的。在较低pH条件下碳酸盐胶结物的溶蚀反应是受离子迁移过程控制的反应。碳酸盐矿物的溶蚀反应在动力学上快速进行。正是由于这种快速的溶蚀速率,导致碳酸盐胶结物周围溶蚀离子高度富集,与周围孔隙流体形成突变的浓度梯度界面。碳酸盐胶结物的溶解度与温度呈负相关关系,即低温溶解,高温沉淀。因此,在中成岩阶段溶蚀的早期方解石和白云石不会进行长距离运移,而更倾向于原地或就近沉淀形成晚期铁方解石和铁白云石胶结物。与沙四上亚段早期方解石和白云石胶结物碳同位素值δ13C(-0.65+5.59‰)相比,沙四上亚段铁方解石和铁白云石碳同位素值δ13C(+1.043.29‰)略微负偏,说明沙四上亚段晚期铁方解石和铁白云石的碳主要来自早期方解石和白云石的溶蚀,少量来自邻近泥岩有机碳。沙四下亚段铁白云石中的碳同位素值δ13C(-7.12-3.7‰)与白云石中的碳同位素值δ13C(-7.45-2.57‰)具有相似的范围,说明铁白云石中的碳主要来自早期白云石的溶蚀再沉淀,可能有少量来自邻近泥岩有机碳。总之,碳同位素值的差异性表明,沙四上亚段早期碳酸盐胶结物主要受邻近泥岩有机质细菌发酵作用控制,沙四下亚段早期白云石胶结物主要与邻近泥岩有机质细菌硫化还原作用有关。在中成岩A阶段,晚期铁方解石和铁白云石胶结物主要来自早期碳酸盐胶结物的溶蚀再沉淀作用,并继承了早期胶结物的碳同位素组成。邻近烃源岩产生油气充注储层后,随着埋深增加温度升高,油气将会与沙四下膏岩层发生TSR反应,这一过程导致石膏和硬石膏溶蚀,并伴随鞍状白云石、铁白云石和团核状黄铁矿的沉淀。这表明该水岩反应是在近于封闭系统下发生的,溶蚀产物受扩散迁移控制,导致其原地沉淀或沉淀在邻近孔隙中。TSR反应产物中的团核状黄铁矿δ34SCDT(+17.1 to+37‰)与反应参与物中的硬石膏δ34SCDT(+21.2 to+37.8‰)具有相似的硫同位素范围,基本没有发生硫同位素的分馏,同样说明此反应是在近于封闭的地球化学系统中发生的。在埋藏过程随温度压力的升高,中砂岩储层内的石膏,将会向硬石膏发生脱水转化。在大规模脱水转化过程中,大约有38%的结晶水释放,导致硬石膏晶体结构因脱去这些结晶水而变得不稳定,晶体结构遭受破坏,从而形成了微裂缝。在持续埋藏背景下,由于深部储层低渗透性,并且砂岩层往往被泥岩层分隔,大规模的热循环对流和平流作用难以发生,即深部碎屑岩储层不大可能存在大规模长距离的物质迁移,扩散迁移认为是极低流速背景下离子短距离迁移的普遍而有效的机制。一种矿物的溶蚀往往伴随着其他自生矿物在砂岩储层内部原地或就近沉淀。