用于水体修复的强化传递型复合光催化反应器的研究

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TiO2光催化剂因具有活性高、成本低、稳定性好、无毒等优点而引起人们广泛的关注。在水体修复时,TiO2颗粒容易团聚,且回收过程繁琐耗时,易造成二次污染。在TiO2表面组装上无机包覆层,特别是包覆上SiO2层后形成的核壳TiO2/SiO2材料再填充到聚合物载体里可以有效解决TiO2颗粒易团聚、难回收以及损伤聚合物载体等问题。但是SiO2外壳的结构和孔道结构特征如孔径尺寸、有序性和孔道指向性等对光的传输、有机反应物和产物的传质以及TiO2光催化活性位的影响规律并没有进行深入系统的研究,而这些因素都直接影响和制约着光催化的效果,是目前聚合物载体固定化TiO2技术的发展壁垒,因此在保证TiO2固定化和回收的同时,避免聚合物载体的损伤、强化光催化过程的传质和传光效率具有重要的意义。本论文在非离子型表面活性剂P123((EO)20(PO)70(EO)20)、油酸(CH3(CH2)7CH=CH(CH2)7COOH)和正硅酸乙酯(TEOS)的协同作用下,在TiO2表面水解形成具有间隙结构且孔道方向沿径向分布的有序介孔SiO2外壳后制备成有序介孔SiO2/void/TiO2光催化材料(SVT),然后将该材料均匀填充到透明的聚碳酸酯(PC)中组装成复合光催化反应器(SVTP)。通过FT-IR、SEM、TEM、小角XRD和BET研究了SVT的形貌结构、SiO2外壳的微观结构和孔道构造等。测试结果表明SVT多呈球形,比表面积为532.5m2g-1,且包覆在TiO2表面的SiO2外壳是有序介孔材料,其孔径约3nm;通过SEM和FT-IR研究了SVTP的形貌结构,结果表明SVT均匀填充到透明的PC中;此外对SVT和SVTP的制备工艺进行了优化和确定,并对它们光催化处理15mg L-1的甲基橙溶液的修复效果进行了考察。另外,论文通过研究SVT和SVTP的组成、微观结构、孔道的表面/界面性质等对光催化性能的影响规律,初步揭示了SVT和SVTP的光催化反应机制、有机反应物和产物的传递和光的传输过程。这些研究工作为TiO2光催化剂固定在一定的聚合物载体并防止其对载体的损伤,同时保证光催化剂具有良好的传质、传光和光催化性能提供了有益的探索。
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