MoS2/CdS基复合催化材料的制备及光电催化析氢性能研究

来源 :太原理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:sjn19900523
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能源短缺和环境污染问题是制约人类社会前进发展的两大难题,因而世界各国相继投入开发清洁的、可替代传统化石燃料的新型能源。在众多的新型能源中,氢能因其能量密度高、储量丰富、清洁无污染等优点而被公认为一种理想的能源。自从1972年日本科学家Honda和Fujishima在Science上发表了关于n型半导体TiO2在光辅助下电催化分解水制氢的研究以来,越来越多的新型半导体催化材料被应用于光电催化分解水析氢领域。在众多的光电催化材料中,CdS凭借着其合适的禁带宽度、良好的光响应范围及光吸收能力而备受瞩目。但是,CdS也同时存在着光腐蚀现象和光生载流子易复合的问题。针对以上问题,常用的手段是在CdS的表面负载助催化剂以对其进行修饰和改性,以提高其催化性能。二维层状过渡金属硫化物(TMDs)因其独特的结构、良好的光学、电学和催化性能而被广泛关注,其中的MoS2因在析氢领域的优异表现而成为研究热点。本文利用溶剂热合成和液相剥离相结合的方法,将少层结构的MoS2纳米片负载于CdS纳米棒上进行修饰,构成复合催化体系MoS2/CdS,并在此基础上利用过渡金属离子掺杂以及微观形貌调控达到进一步提高复合材料的光电化学性能及光电催化析氢速率。本文主要研究内容如下:(1)通过两步溶剂热法制备出MoS2/Cu-CdS复合催化材料。由XRD、XPS、TEM等表征表明Cu2+已成功掺入CdS的晶格中并取代了Cd2+。由UV-vis DRS和PL测试表明催化剂材料的光响应区域从520 nm拓宽至540nm,并有效地抑制了光生载流子的复合现象。利用滴涂法将催化剂负载于ITO导电玻璃上(负载量为1 mg cm-2)作为光阳极进行光电化学性能和光电催化析氢性能测试。测试结果表明,当Cu2+的掺杂比例为7%时,MoS2/Cu-CdS的瞬时光电流强度达到了43μA/cm2,分别是CdS和MoS2/CdS的7.1倍和1.6倍,并且此时的Nyquist曲线高频区的半圆弧直径最小,具有最有效的表面电子传递效率。同时,当Cu2+的掺杂比例为7%时,MoS2/Cu-CdS的光电析氢速率达到了10.18 mmol h-1g-1,是CdS的48倍。(2)通过两步溶剂热法及液相剥离法成功的合成了Cu2+掺杂于少层MoS2中的Cu-MoS2/CdS复合催化材料。通过XRD、XPS、TEM获得了其微观形貌、元素价态以及晶体结构和类型等基本性质。由UV-vis DRS和PL测试表明复合催化材料的光吸收边缘从520 nm拓宽至575 nm,具有良好的光催化性能,并降低了光生电子-空穴对的复合率。时间电流测试结果表明,Cu-MoS2/CdS具有最高的光电流强度(77μA/cm2),分别是CdS和MoS2/CdS的12.8倍和2.8倍。在交流阻抗测试中,Cu-MoS2/CdS复合材料的界面电阻最小,拥有最佳的界面电荷传递能力,这得益于离子掺杂以及MoS2材料本身固有的高电导率。同时,当Cu2+的掺杂比例为5%时,Cu-MoS2/CdS的光电催化析氢速率达到了12.78 mmol h-1g-1,是CdS的60倍。
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