基于多源观测的长三角地区主要城市大气颗粒物变化特征研究

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环境问题已逐渐成为当今社会急需解决并重视的问题之一,长三角地区大气高浓度颗粒物所导致的雾霾污染近年来频繁发生,引起人们的广泛关注。大气颗粒物的排放和累积是人类活动、气象条件及自然环境等共同作用的结果,因此分析颗粒物的时间和空间变化、地区间差异特征,并深入探究差异背后的复杂原因,对于揭示区域霾污染的机理,并在空气质量、公共卫生及流行病学的研究和公共政策的决定方面具有重要的指导作用。因此本研究选取长江三角洲地区四座省会城市(上海、南京、杭州、合肥),基于地基大气污染物监测数据、气象要素观测数据、以及卫星大气气溶胶遥感产品数据等,综合分析长江三角洲地区及其主要城市大气颗粒物的变化特征及成因。主要结论如下:1.近年来长三角地区主要城市大气颗粒物的时间变化特征2014-2017年上海、南京、杭州、合肥四地分别的年平均地面PM2.5(PM10)浓度为(68.07±14.33μg·m-3,96.48±26.86μg·m-3,83.08±22.38μg·m-3,97.61±20.19μg·m-3),超过了中国国家空气质量标准GB3095-2012,各年均未达标,但大气颗粒物污染水平呈现出逐年下降的趋势,空气质量有所好转;年均PM2.5超标率高于PM10,城市大气污染以大气细颗粒物污染为主;PM2.5月变化特征显示,最高浓度出现在冬季的12月和1月,最低值出现在夏季的8月。大气颗粒物浓度的相对频率分布表明,合肥地区PM2.5浓度出现频率最高的值为59μg·m-3远高于其他三地。大气颗粒物浓度日变化呈现周期性脉冲变化特征,为上午高(08:00–10:00 LT)和晚上低(18:00–20:00 LT),主要是人们早高峰出行带来的交通排放引起的。PM2.5浓度与气态前体物SO2、NO2、NO均具有较好的相关性,气态污染物在有利的气象条件下会转化为大气颗粒物,从而增加细颗粒物浓度。2.主要长三角城市大气颗粒物粒径特性和异质性分析大气细颗粒物和粗颗粒物质量浓度比率PMr(PMr=PM2.5/PM10)在所有季节中为单峰分布模式,其频率低于<0.4的分布较少,而更多的在0.5-0.8的范围内,这表明大气细模式颗粒PM2.5是主要长三角城市的主要大气污染物。受到各地大气污染物排放源变化的影响,不同城市之间的大气颗粒物浓度显示空间差异。大气粗细颗粒物的相关性分析结果显示,在主要长三角城市PM10和PM2.5之间皮尔逊的相关系数均≥0.90,表明粗细颗粒物来源相似。地区间异质性COD分析结果显示粗颗粒物PM10-2.5中观察到了较高的COD,代表城市之间存在较大的空间异质性,主要是由于粗粒子从某地产生并进行长距离传输的时候,大气粗颗粒物排放和沉降变化从而导致了大气颗粒物空间分布更大的异质性。3.卫星遥感的大气气溶胶光学厚度AOD与地面PM2.5浓度的关系由于地面颗粒物监测站点数量有限,地区分布不均匀,而遥感卫星数据具有覆盖面极广、成本低、数据连续性强等优点,可以弥补地面监测站点相应的不足,因此利用了2014年至2017年间MODIS气溶胶光学厚度AOD数据,与地面监测站点的PM2.5浓度数据建立了AOD和PM2.5的统计模型,先对AOD与PM2.5浓度之间进行了初步的相关性分析,得到中等水平的相关性系数(P<0.01),分别为上海0.55、南京0.51、杭州0.53、合肥0.60;进而对长三角地区大气颗粒物变化的气象影响作用进行了分析,温度、降水、相对湿度、能见度、风速等分别与PM2.5和PM10浓度的相关性分析表明各要素之间与颗粒物浓度均呈负相关关系。潮湿的大气条件和由于湿清除雨水冲刷而增加的颗粒去除以及由于较高风速导致的强烈扩散作用在降低污染物浓度(尤其是大气细颗粒物PM2.5)方面起着一定的作用。由于关键气象要素如相对湿度对大气颗粒物浓度的影响,因此,将卫星AOD550通过高度订正到气溶胶地面浓度并进一步通过相对湿度订正到颗粒物的干性状态后,四地AOD和PM2.5相关系数均有不同程度的提升,其中杭州、合肥两地提升较为明显;就季节而言,春、夏两季较冬季相关性更高,这是由于卫星AOD数据在植被茂密的夏季反演效果更好导致的。
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