【摘 要】
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由于聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)制品的过度使用和遗弃造成了严重的环境问题以及资源浪费,所以通过回收和降解将PET实现保级循环和重复利用。在聚酯PET的降解方法中,PET与乙二
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由于聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)制品的过度使用和遗弃造成了严重的环境问题以及资源浪费,所以通过回收和降解将PET实现保级循环和重复利用。在聚酯PET的降解方法中,PET与乙二醇发生醇解反应降解生成单体对苯二甲酸乙二醇脂(BHET)的过程由于所需反应条件温和而具有前景。在此反应中,低共熔溶剂由于能够提高反应物乙二醇的活性而具有较强催化活性。但已报道的低共熔溶剂催化剂的分解温度较低并不适宜于废弃PET醇解反应的高温需求,催化效果也随着重复使用次数的增加而逐渐降低。本文引入含有大量过渡金属活性位点的ZIFs材料作为低共熔溶剂的载体来制备复合催化剂。旨在通过低共熔溶剂和ZIFs材料的协同催化作用来提高催化剂在PET醇解反应中的催化活性。本研究合成了一系列含有不同金属盐的乙酰胺类低共熔溶剂(乙酰胺-氯化锌、乙酰胺-氯化钴、乙酰胺-氯化镍、乙酰胺-氯化铁)首次用作PET乙二醇醇解反应的催化剂,发现乙酰胺-氯化锌低共熔溶剂催化剂的催化活性最强。通过单因素分析,得到乙酰胺-氯化锌催化剂降解PET的最佳反应条件:乙酰胺和氯化锌摩尔比为2.5:1、催化剂的质量为PET质量的5%、反应压力为常压、反应时间为30min、反应温度为195℃、乙二醇用量为PET质量的5倍,此时PET的转化率达到100%,单体BHET收率为80.7%。通过DFT计算与实验结果,证实反应物与催化剂之间形成多种类型的化学键使得低共熔溶剂催化剂具有良好的催化效果。为了引入大量的过渡金属活性位点以提高低共熔溶剂催化剂的催化活性,本研究将含有不同金属盐的低共熔溶剂(乙酰胺-氯化锌、乙酰胺-氯化钴、乙酰胺-氯化镍、乙酰胺-氯化铁)负载于ZIFs材料上合成复合催化剂。在相同的反应条件下,发现乙酰胺-氯化锌@ZIF-8复合材料的催化效果最好,并且进行了 XRD,红外,扫描电镜,热重表征测试证明了复合材料的完整性。通过单因素分析得到最佳反应条件:催化剂的质量为PET质量的0.4%、反应压力为常压、反应时间为25min、反应温度为195℃、乙二醇用量为PET质量的5倍。此时PET转化率为100%,单体收率达83.2%,具有非常理想的催化效果。催化剂用量仅为PET质量的0.4%,很大程度上减少了催化剂用量。乙酰胺-氯化锌@ZIF-8催化剂循环使用6次之后仍然具有较好的催化活性并研究了 PET与乙二醇反应的动力学,得到表观活化能为180.4kJ/mol。该研究成果可以为设计和开发PET绿色降解工艺提供新思路。
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