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聚肽共聚物的自组装行为日益受到人们的关注，由于聚肽共聚物优异的生物相容性和可降解性，其在生物相关领域，如药物载体和组织工程等方面的潜在应用价值越来越受重视。聚合物共混自组装是获得不同形貌有序结构的一个有效方法。理解自组装结构的形成机理能够指导设计和制备具有特定结构和功能的新型功能材料。 本文通过聚肽嵌段共聚物与均聚物共混自组装获得多种不同形貌的有序结构，如超分子螺旋和表面带有条纹的球状结构。我们采用多种手段表征与分析了这些有序结构的形貌，并详细研究了初始聚合物浓度、自组装温度、聚合物混合比例、链段长度等多种实验条件对自组装结构的影响。通过对自组装体形成过程的动力学研究，我们了解了自组装结构的形成过程以及形成机理。同时，理论模拟也进一步证明了实验所得结论，并提供自组装行为过程更为详细的信息，为自组装机理的研究提供了理论依据。 本文主要分为以下几个部分: (1)通过开环聚合方法合成了一系列不同分子量的聚（γ-苄基L-谷氨酸酯）均聚物(PBLG)和聚（γ-苄基L-谷氨酸酯）-聚乙二醇嵌段共聚物(PBLG-b-PEG)，通过原子转移自由基聚合(ATRP)合成了聚苯乙烯均聚物(PS)和聚苯乙烯-聚乙二醇嵌段共聚物(PS-b-PEG)，通过化学方法对PBLG-b-PEG嵌段共聚物进行荧光标记，得到了带有荧光的PBLG(FITC)-b-PEG嵌段共聚物。通过核磁共振氢谱(1H NMR)、凝胶渗透色谱(GPC)等表征了聚合物的分子量和分子量分布，使用圆二色谱(CD)分析了分子链的空间结构。 (2)通过PBLG-b-PEG/PBLG共混体系自组装方法得到了超螺旋结构，并深入研究了超螺旋结构的手性特征。研究发现，根据制备温度和有机溶剂的比例不同，右旋和左旋螺旋都可以获得，并且根据这些条件我们绘制了一个螺旋手性与温度溶剂关系的相图。在有机溶剂去除之前，螺旋手性可以根据温度进行可逆的转变，并且PBLG链段侧链的苯环堆叠方式对决定螺旋手性起很重要的作用。 (3)进一步研究了PBLG-b-PEG/PBLG共混体系自组装形成的超螺旋结构的多股特征，我们发现螺旋的股数受到多种实验条件的影响，比如，初始聚合物浓度、自组装温度和嵌段聚合物含量。还研究了多股螺旋中的位错结构，由于超螺旋结构纺锤状形貌的几何限制，位错在螺纹中的存在是必要的、无法消除的。通过分析螺旋结构的基本几何参数与实验条件的对应关系，我们提出了这些实验因素影响自组装超螺旋结构中的多股特征的机理解释。 (4)研究了PBLG-b-PEG/PS共混体系在溶液中的自组装行为，PBLG-b-PEG/PS共混体系能够自组装形成表面具有条纹图案的球形结构。在自组装体中，疏水PS均聚物形成球形模板，PBLG-b-PEG两亲性嵌段共聚物在PS模板表面有序排列形成条纹图案。并且在自组装形成的球形表面图案中观察到了缺陷结构:向错、+1/2位错和-1/2位错。还研究并解释了自组装温度和球体半径对缺陷密度的影响。基于耗散粒子动力学(DPD)方法的理论模拟提供了关于自组装过程更详细的信息，进一步研究了诸如刚性链和溶剂间的相互作用、球体粒径等影响因素，并从理论上证实了实验结果。 (5)合成了化学键接有荧光分子的嵌段聚合物PBLG(FITC)-b-PEG，并通过与均聚物共混自组装得到了多种不同形貌和尺寸的纳米粒子，包括球形和螺旋形自组装体，我们还表征了它们的粒径，并以此为标准比较研究了它们的细胞内化动力学，为研究粒子形貌对生物过程的影响提供了理论基础。借助理论模拟，发现并研究了具有表面螺旋结构的纳米粒子被胞吞的独特的旋转入胞方式。