【摘 要】
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近些年来,钙钛矿型氧化物一直是凝聚态物理和材料科学领域的研究热点,而钙钛矿型氧化物在低尺度下成为薄膜时,受应力作用、尺寸效应、表面界面调控等因素影响,将会观察到更丰
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近些年来,钙钛矿型氧化物一直是凝聚态物理和材料科学领域的研究热点,而钙钛矿型氧化物在低尺度下成为薄膜时,受应力作用、尺寸效应、表面界面调控等因素影响,将会观察到更丰富的物理性质,比如LaAlO3/SrTiO3(LAO/STO)中的界面二维电子气(2DEG)及界面超导。然而到目前为止,对于界面2DEG的成因仍存在较大争议,现有的理论模型即包括“极化灾难”模型,氧空位模型以及界面原子混杂模型等。界面现象与其机理的深入研究都依赖对化学计量比的精确控制,而分子束外延技术(MBE)作为实现这一目的的技术手段之一,其传统的校准束流的方法存在流程复杂且耗时的问题。本论文以STO的同质外延生长为对象,探索了一种新的高效精确的MBE校准方法,并利用新方法成功制备了高质量的层状结构的Ruddlesden-Popper型Srn+1TinO3n+1(STORP)薄膜以及LAO/STORP异质结。通过界面、指数n对应的层间调控等手段,我们还研究了氧空位对界面2DEG的影响,具体工作如下:1)利用新的共沉积校准方法生长STO同质外延薄膜。我们利用反射高能电子衍射谱(RHEED)对(11)面衍射斑强度的监测,发现共沉积生长时,RHEED强度振荡的趋势可以即时地反映当前的化学计量比:上升(下降)的趋势对应Sr(Ti)的过量,趋势变化的幅度大小则对应当前化学计量比的偏移值。当利用新的共沉积校准方法时,X射线衍射(XRD)表征结果表明,校准所得的化学计量比偏差可达0.2%,并且整个校准流程耗时仅30min。新方法有效避免了掠射角对波形的影响,也无需像逐层校准时消除拍频,保证了方法的高效性与精确性。2)利用MBE技术成功制备了 STORP系列薄膜。在STORP薄膜的生长中,我们首先利用新的共沉积方法校准STO,并将束流平衡时的振荡周期作为Sr和Ti逐层生长所需的时间,生长了一系列STORP薄膜。XRD与原子力显微镜(AFM)表征表明,不同指数n的(n=1,2,6)STORP薄膜均具有高晶格质量与平整的表面。相对于传统的逐层校准+生长Sr2TiO4的进一步校准流程,采用新方法后在保证精度的同时,流程也大大简化,证明了新方法生长复杂氧化物的优越性。3)利用MBE技术成功制备了一系列不同指数n的LAO/STORP异质结。XRD表征结果表明,异质结仍保持高的晶格质量。在后续的输运测试中,n=6时异质结界面表现出明显的金属性,但在退火后恢复至绝缘态,证明氧空位提供了界面2DEG主要的载流子;而当n=2~5时,退火前后均未能检测到二维电子气的存在。我们的实验结果表明,氧空位可能是引起LAO/STORP异质结界面2DEG的主要成因。
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