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石墨烯的发现使二维纳米晶体材料得到了广泛关注，由于二维纳米材料展示出独特的物理性质，包括电荷密度波、拓扑绝缘性、二维电子气、超导现象、自发磁化和各向异性的传输特性等，从而在触摸屏、电容器、燃料电池、传感器和高频电路等领域有着极大的应用价值。随着纳米技术的不断发展，二维原子晶体材料的结构调控以及二维分子材料的有序组装成为目前这一领域的研究热点，有望获得结构可控的二维纳米材料从而构筑出性能更为优异的器件。本论文选用石墨烯、硅烯以及NTCAD、PTCDA和TTF等二维原子、分子材料作为研究对象，应用第一性原理计算的方法，研究了缺陷、界面相互作用等因素对其电子结构和物理性能的影响，不仅为二维材料的结构和物性的调控提供了理论依据，也对拓展它们的应用领域提供了有价值的参考。取得的主要研究成果如下: 1、利用第一性原理计算方法系统地研究了在石墨烯、硅烯等二维原子晶体材料中存在的几种缺陷对石墨烯和硅烯的电子结构的影响，重点研究了Stone-Wales缺陷和单、双空位缺陷等典型点缺陷的几何结构、电子结构和形成能。计算结果表明，SW缺陷能够将石墨烯和硅烯的狄拉克点分别打开约70 meV和53 meV的带隙;石墨烯的单空位缺陷由于存在一个悬挂键而表现出磁性，磁矩约为1.3μB。而硅烯的单空位缺陷根据缺失的原子的位置不同，存在两种单空位缺陷，分别表现出金属性和半金属性，均无磁性。石墨烯和硅烯的585双空位缺陷在狄拉克点处分别打开约157 meV和167 meV的带隙，555-777双空位缺陷均表现出半金属性。 2、研究了自由石墨烯中三种单原子空位缺陷的构型以及缺陷之间的相互作用机制。当两个单原子空位处于相同的亚晶格时，它们之间的距离不同时不会影响其干涉（相邻两个缺陷除外）;当两个单原子空位处于不同的亚晶格时，会引起新的和更为复杂的干涉现象，对石墨烯中载流子迁移率有较大的影响。通过模拟三种缺陷构型中缺陷间距不同时的STM图像，发现与实验中观察到的两种缺陷构型的STM图像（A-A构型和B-A构型）完全吻合。 3、利用基于密度泛函理论的第一性原理方法，研究了硅烯中两种一维线缺陷的结构稳定性及电子结构，这两种线缺陷分别沿着硅烯的armchair边界和zigzag边界构建。沿armchair边界构建的线缺陷由四元环和八元环构成(4|8)，沿zigzag边构建的线缺陷是由五元环和和八元环构成(5|5|8)。硅烯的褶皱结构导致这两种硅烯线缺陷具有镜面对称性。缺陷形成能表明5|5|8缺陷比4|8缺陷更稳定。计算得到的电子结构显示5|5|8缺陷表现出金属性，4|8缺陷则表现出半金属性，与具有相同缺陷的石墨烯类似。由于这两种缺陷的金属性，以及电子态都局域在缺陷附近，这两种线缺陷都可以形成完美的一维金属线。 4、对具有不同官能团的二维功能分子NTCDA、PTCDA和TTF的界面电子结构、差分电荷密度和与不同金属基底Ag(111)和Au(111)的相互作用进行了第一性原理计算研究。发现带有官能团的二维分子在金属表面的界面性能与电子结构主要决定于官能团，吸附引起分子轨道上的电子重新分配，分子与基底间的电荷转移主要发生在基底金属与分子官能团之间;带有酸酐官能团的分子与基底的相互作用弱于带S原子官能团的分子与基底的相互作用;同样的分子吸附在Ag(111)和Au(111)基底上时，界面性能和电子结构有较大差别。 5、应用油胺作为还原剂和溶剂，成功制备出具有不同组份的单分散AuPd双金属纳米颗粒。粒径可以控制在6.0到8.0 nm之间。通过改变前驱体的摩尔比例就可实现了组份的控制。HRTEM和XRD等表征表明AuPd纳米颗粒是均匀成相的。AuPd双金属纳米颗粒展现出加强的甲醇电化学氧化催化活性。以RGO为支撑的AuPd纳米颗粒比负载在XC-72炭黑上具有更高的电流密度、催化活性和耐久性。