Pr2InNdO7、MoO3/TiO2和Bi2S3/BiOBr光催化剂的制备、表征及性能

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人类对资源过度的开发和利用,极大的破坏了人类的生存环境,因此,环境问题已经成为了全球世界各国关注的一个主要问题。近年来,光催化技术作为一种“绿色”技术,环境污染可以用光催化技术进行处理,光催化技术有着非常广阔的应用价值,正是因为光催化技术的优点,其受到了广大科研工作者的极大的关注,而且光催化技术逐渐成为了科研工作者研究的热点之一。到目前为止,TiO2、ZnO、W03等金属氧化物,这些光催化材料已经被开发出来并且得到了应用。一般说来,TiO2、ZnO、W03等光催化材料有着价格低、稳定性较好、紫外光照射下光催化降解的效率较高等优点。然而,光源中仅有紫外光是这些光催化材料能够利用的,它们转换太阳能的效率非常低,光生电子-空穴对的复合几率对它们来说也非常高。正是这些缺点的存在,严重的限制了它们的光催化效率的进一步提高。所以,采用合适的方法对光催化材料进行改性处理,并将光催化材料的光响应范围扩展到可见光区,这是目前纳米光催化材料的主要的研究方向。本工作中,我们分别采用了固相反应法,浸渍-焙烧法和水热法合成了Pr2InNd07, MoO3/TiO2和Bi2S3/BiOBr光催化剂,通过各种现代化手段对其进行了表征,研究了Pr2InNd07, MoO3/TiO2和Bi2S3/BiOBr光催化剂的结构特点和光催化性能之间的关系。本论文的具体内容主要分为以下几个部分:第一,采用了固相反应法在873K合成Pr2InNd07光催化剂,通过X射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)、比表面积(BET)和光致发光(PL)测试手段对其进行了表征。以亚甲基蓝(MB)作为光催化反应的模型化合物,对Pr2InNdO7在紫外和可见光照射下的光催化剂活性进行了评价。结果表明:Pr/In/Nd的质量比率对Pr2InNd07光催化剂的光催化活性有重要的影响,当Pr/In/Nd的质量比率为1:4:1时,Pr2InNd07光催化剂的紫外和可见光活性分别达到了最大值,而且它的光催化活性明显高于纯In2O3。这显著提高的光催化活性主要归功于适量的Nd2O5、Pr2O3与In2O3复合增加了Pr2InNd07的比表面积,改善了光生电子-空穴对的分离效率以及提高了其在200-800nm区域的光吸收强度。第二,以铝酸铵水溶液和商业锐钛矿TiO2作为前驱体,采用浸渍-焙烧的方法制备了MoO3与TiO2不同质量比率的MoO3/TiO2复合光催化剂。采用X射线衍射、紫外-可见漫反射和高分辨透射电镜对其进行了表征。对MoO3/TiO2复合光催化剂的紫外产氢活性进行了评价,并且以甲基橙(MO)为光催化反应的模型化合物,评价了它的紫外光催化活性。通过加入各种自由基清除剂研究了甲基橙在光催化反应过程中的活性物种。结果表明:与纯的TiO2和MoO3相比,20%MoO3/TiO2光催化剂在400-700nm区域吸收带边向长波方向移动并且具有更强的光吸收性能。在所有的MoO3/TiO2样品中,20%MoO3/TiO2光催化剂具有最高的紫外光光催化活性。h+,·OH,H2O2和·O2-,特别是h+,共同支配了甲基橙的光催化降解过程。第三,采用水热法在433K下制备了不同Bi2S3含量掺杂Bi2S3/BiOBr纳米催化剂,通过一系列的测试手段对其进行了表征,在紫外和可见光的照射下,用催化降解甲基橙的实验评价了其活性。结果表明,与纯的BiOBr和Bi2S3相比,Bi2S3/BiOBr样品的活性大大增加了,这改善的光催化活性主要归因于在BiOBr和Bi2S3异质结表面光生电子和空穴的有效转移,减少了电子-空穴对的复合。讨论了Bi2S3/BiOBr光催化活性增强的机理。
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