【摘 要】
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苯酚是一种重要的有机中间体,主要用于生产双酚A和酚醛树脂等化工产品,多年来其市场需求稳步增长,发展前景广阔。目前工业上生产苯酚主要采用的异丙苯法存在着工艺复杂、能耗高、苯酚单程产率低、联产物丙酮价格制约等缺点。而利用H2O2氧化苯直接制备苯酚的路线跳过了合成中间产物异丙苯的步骤,提高了原子利用率,并且反应条件温和,唯一副产物水对环境友好,符合绿色化学的要求,值得重点研究和开发。另外,类石墨相氮化碳
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苯酚是一种重要的有机中间体,主要用于生产双酚A和酚醛树脂等化工产品,多年来其市场需求稳步增长,发展前景广阔。目前工业上生产苯酚主要采用的异丙苯法存在着工艺复杂、能耗高、苯酚单程产率低、联产物丙酮价格制约等缺点。而利用H2O2氧化苯直接制备苯酚的路线跳过了合成中间产物异丙苯的步骤,提高了原子利用率,并且反应条件温和,唯一副产物水对环境友好,符合绿色化学的要求,值得重点研究和开发。另外,类石墨相氮化碳(g-C3N4)是一种新型的碳基聚合材料,其具有独特的二维平面堆叠结构,优异的稳定性和丰富的活性位点,在CO2还原、水分解、有机合成等领域有着广泛应用,特别地,g-C3N4还具有吸附和活化苯环的能力。因此,将g-C3N4材料应用于苯的选择性氧化反应,通过研究改性g-C3N4催化剂的设计与制备,以期实现苯到苯酚的高效和高选择性转化。在对比不同的g-C3N4合成方法后,首先采用成本低廉、操作简单的热聚合法直接煅烧三聚氰胺制得g-C3N4材料,再利用浸渍法将金属Cr负载于g-C3N4载体上,并通过改变热处理温度制备了一系列的Cr/g-C3N4催化剂。接着,利用XRD,FT-IR,SEM,TEM,XPS和N2吸附脱附法等手段对Cr/g-C3N4催化剂进行表征,用以确定各催化剂的结构组成和形貌特征。然后,以苯的选择性氧化作为探针反应,以H2O2为氧化剂,通过改变反应温度、反应时间、催化剂用量、氧化剂用量等进行单因素实验,得到适宜的反应条件。在该条件下,以300℃下煅烧获得的无定形Cr/g-C3N4-300催化剂的活性最高,能够取得高达31.1%的苯转化率和99.5%的苯酚选择性。通过对催化剂构效关系的分析,确定了活性组分Cr的主要活性价态。随后,在最佳的反应条件下对该催化剂进行稳定性测试。结果显示,随着循环次数的增加,虽然苯转化率逐渐降低,但是苯酚选择性始终大于99%。最后,根据催化剂的表征以及活性测试结果,提出了以铬过氧自由基为中间体的苯羟基化反应机理。此外,在单金属Cr/g-C3N4催化剂的基础上,选取V,Fe,Mn,Co,Cu和Zn六种金属按照类似方法制备双金属氮化碳催化剂。通过XRD,FT-IR,XPS等手段对催化剂进行表征并将其用于苯的选择性氧化反应。结果表明在掺杂Fe,Mn,Co,Cu,Zn五种金属后,催化剂的活性基本不变,而当掺杂V后,金属间的相互作用使得CrV/g-C3N4催化剂的活性有了较大提高,最终实现了 36.9%的苯转化率和99.6%的苯酚选择性。
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