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在过去的几十年里,人为CO2气体的大量排放对全球气候变化造成了很大的影响。众多科研人员积极探索各种CO2转化技术来缓解这一环境现状,发现通过逆水煤气变换反应将CO2转化为CO是一种有前景的解决办法,因为CO可以作为原料产生醇类、甲烷和烃类等高附加值产品。本文通过浸渍法制备1wt.%Pt/SiO2、不同Na质量含量的1wt.%Pt-xNa/SiO2催化剂;通过水热法制备不同形貌的TiO2载体,浸渍法制备1wt.%Pt/TiO2催化剂,以期研究出具有优越RWGS催化性能的催化剂。
通过活性评价结果发现碱性Na助剂的添加会显著提高Pt/SiO2催化剂的RWGS催化活性,而且发现Na含量与催化活性之间存在火山型的关系,当Na的负载量为2wt.%时,Pt-2Na展现出最佳催化活性。利用XRD,BET,TEM,CO2-TPD,XPS和FTIR等表征技术对催化剂的结构、性质,Pt金属的电子态以及反应机理进行表征。其中主要比较研究了Pt-0Na和Pt-2Na催化剂的表面性质和反应机理,发现碱性助剂的添加有利于催化剂对CO2的吸附,改变负载金属Pt的电子密度,同时也会改变催化剂的反应机理,Pt-2Na催化剂主要遵循碳酸盐和甲酸盐中间物种分解机理。另外Pt-2Na催化剂展现出良好的稳定性,在通入原料气10h之后,该催化剂仍能保持最初86%的活性。
比较TiO2纳米管,TiO2纳米棒和P25负载的Pt基催化剂的催化活性,发现TiO2纳米管负载的Pt基催化剂在低温反应条件下具有最佳的催化活性,而呈现棒状形貌的Pt/TiO2催化剂在高温反应条件下活性最高。结合CO2-TPD表征手段对三种催化剂的表面性质进行探究,发现活性差异取决于催化剂表面的碱性强度。通过质谱技术简单研究了Pt-P25催化剂的反应机理。
通过活性评价结果发现碱性Na助剂的添加会显著提高Pt/SiO2催化剂的RWGS催化活性,而且发现Na含量与催化活性之间存在火山型的关系,当Na的负载量为2wt.%时,Pt-2Na展现出最佳催化活性。利用XRD,BET,TEM,CO2-TPD,XPS和FTIR等表征技术对催化剂的结构、性质,Pt金属的电子态以及反应机理进行表征。其中主要比较研究了Pt-0Na和Pt-2Na催化剂的表面性质和反应机理,发现碱性助剂的添加有利于催化剂对CO2的吸附,改变负载金属Pt的电子密度,同时也会改变催化剂的反应机理,Pt-2Na催化剂主要遵循碳酸盐和甲酸盐中间物种分解机理。另外Pt-2Na催化剂展现出良好的稳定性,在通入原料气10h之后,该催化剂仍能保持最初86%的活性。
比较TiO2纳米管,TiO2纳米棒和P25负载的Pt基催化剂的催化活性,发现TiO2纳米管负载的Pt基催化剂在低温反应条件下具有最佳的催化活性,而呈现棒状形貌的Pt/TiO2催化剂在高温反应条件下活性最高。结合CO2-TPD表征手段对三种催化剂的表面性质进行探究,发现活性差异取决于催化剂表面的碱性强度。通过质谱技术简单研究了Pt-P25催化剂的反应机理。