多孔碳材料的制备及去除六价铬/双酚A污染的机理研究

• 作 者: 赖毓娴
• 出 处: 华北电力大学(北京)
• 发表日期: 2021年06期
• 关键词: MOFs 多孔碳材料 BPA Cr(Ⅵ) 吸附-还原协同作用

随着工业的不断发展,工业废弃物造成了严重的污染,其中水污染是主要问题之一,污染物会通过各种途径危害人类的身体健康。电镀废水常含的六价铬(Cr(Ⅵ))毒性大,难以去除,容易引起致癌致畸形致突变,已经被列为致癌重金属之一。塑料中常含的双酚A(BPA)作为可致癌酚类微污染物,在含量很低的时候依然会严重损害人体健康。因此,选取高效的技术和材料处理工业废水,降低毒性,具有重大的意义。由于吸附-氧化还原法操作简便、成本低、能够降低污染物的毒性,其处理效率取决于吸附剂的性能(比表面积,稳定性等)和复合材料对污染物的降解特异性。本论文选取在水中具有极强稳定性的UiO-66材料为研究基础,制备出具有超高比表面积的多孔碳材料和具有还原能力的聚苯胺复合材料,将其用于高浓度的BPA的吸附和Cr(Ⅵ)的降解。主要研究内容如下:以UiO-66为前驱体,通过高温碳化与酸处理得到超高比表面积氮掺杂碳材料(NC),研究了不同碳化温度对NC的形貌与缺陷程度的影响。NC的成功制备通过扫描电子显微镜(SEM)、高分辨率透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、X射线光电子能谱(XPS)和氮气吸脱附(BET)等表征手段证明。同时也研究了 NC对BPA(40 mg/L)的吸附性能,主要研究了 pH,氯化钠(NaCl)浓度,腐殖酸(HA)浓度等影响因素对吸附的影响,以及探讨了NC的再生性能和重复使用性能,还对NC的实际应用潜力和去除其他污染物的潜力进行了探究。实验结果表明:在碳化温度为600℃时,得到的NC-600多孔碳材料能够在30 min内快速去除废水中40 mg/L的BPA;实验符合准二级动力学模型和Freundlich等温线模型;此外,NC-600具有优异的再生性和重复使用性,并且还可以高效去除四溴双酚A(TBBPA),四氯苯酚(4-CPs)和Cr(Ⅵ)。其次,为了进一步研究NC-600对Cr(Ⅵ)的去除,制备了聚苯胺/氮掺杂碳材料(PANI@NC)复合材料,实现对Cr(Ⅵ)的吸附还原。PANI@NC的成功合成通过SEM、TEM、XRD和XPS等表征技术手段进行证明。实验中分析了 pH,浓度,投加量,共存离子等对PANI@NC降解Cr(Ⅵ)的影响;还对PANI@NC的重复使用性能及实际应用潜力进行了相关的实验,基于这些实验,提出了PANI@NC对Cr(Ⅵ)的去除机理。实验结果表明:在pH=1时,对于浓度为80 mg/L的Cr(Ⅵ)溶液,PANI@NC-600最大吸附量达到198.04 mg/g。实验过程符合准二级动力学模型并且遵循Langmuir等温线模型。此外,PANI@NC-600具备优异的重复使用性能和实际应用潜力。综上所述,本论文以UiO-66为基材制备出比表面积远远高于市售碳材料的多孔碳,以Cr(VI)和BPA为目标污染物,深入探讨了材料的吸附性能。本论文为水污染处理提供了研究基础。