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自旋电子学是将电子的自旋特性和电荷特性结合起来，研究自旋极化电子在材料中的注入、输运、探测及控制，以实现高信息处理速度、低能耗的新型电子器件。与传统无机材料相比，有机半导体的自旋-轨道相互作用和超精细相互作用较弱，因而是自旋极化传输的理想候选材料。有机自旋电子学正在成为当前国际上的研究热点。 有机自旋阀器件是有机自旋电子学重要的研究对象。经过近10年的努力，人们已在有机自旋阀器件以及物性和理论研究方面取得许多重要进展，但也正面临不少挑战和困难，例如自旋阀的磁电阻性能在室温下很低，自旋极化的传输机制也存在巨大的争论等。针对这些问题，一个解决途径是寻找和选择合适的有机材料作为自旋阀器件的中间介质层，将器件的磁电阻性能与中间层有机薄膜的结构，电荷传输特性以及铁磁/有机界面性能结合起来研究，探索这些材料因素是否和如何影响自旋阀器件的自旋传输行为，来提高有机自旋阀器件的性能，探索自旋电子在有机半导体材料中的传输机制。基于这一思路，在本论文工作中，选择若干具有高电子迁移率的有机材料制备自旋阀器件，取得如下主要研究结果: 1.成功地制备了富勒烯(C60)基自旋阀器件（器件结构:LSMO/C60/AlOx/Co）。我们通过原子力显微镜(AFM)、透射电子显微镜(TEM)以及X射线光电子能谱(XPS)等手段进行结构表征，发现在铁磁Co电极和C60层之间引入薄的AlOx界面层可以有效地阻止电极蒸镀过程中Co原子的界面扩散和向C60层中的渗透。利用这一方法制备LSMO/C60/AlOx/Co器件结构，发现在不同的C60中间层厚度范围内(8-40 nm)，室温下自旋阀器件均观察到较高的正磁电阻效应（最高达3.65％）。我们对磁电阻（正/负）极性产生的原因给予了解释，并发现磁电阻效应随温度的降低主要与C60的自旋扩散长度随温度的变化相关。 此外，通过对不同C60层厚度的自旋阀器件在各种温度下的I-V特性的测量，发现C60基自旋阀器件的自旋极化传输机制随C60的厚度增加存在一个转变，即在C60中间层厚度低的情况下，器件的此电阻效应来源于自旋极化电子的隧穿效应;而在更大的厚度下(＞20 nm)，则来源于电子在界面的注入以及随后在C60层内跳跃运动。这些结果对深入认识有机自旋阀器件中自旋传输过程和机制有重要意义。 2.首次采用具有高载流子迁移率的N型聚合物半导体材料P(NDI2OD-T2)作为中间层制备了有机自旋阀器件。对于制备的LSMO/P(NDI2OD-T2)/Co自旋阀结构，我们在很宽的聚合物层厚度范围内(35-100 nm)均实现了非常高的低温磁电阻效应，4.2K P(NDI2OD-T2)厚度为35nm时磁电阻达40％。但磁电阻效应随温度升高迅速降低（在室温观察不到）。我们的分析结果表明，这丰要是由于制备Co电极过程中，铁磁金属Co与聚合物层发生界面反应或界面扩散形成界面“坏层”(ill-defined layer)，引起界面处Co电极的自旋极化注入效率劣化所致。不同P(NDI2OD-T2)层厚度的自旋阀器件在各种温度下的I-V特性的测量结果表明，P(NDI2OD-T2)基自旋阀的磁电阻效应主要源于自旋极化的电子在界面处的注入以及随后在聚合物层的跳跃传输。 此外，我们通过在Co电极与聚合物层间引入薄AlOx势垒层减小界面“坏层”的厚度，显著地提高P(NDI2OD-T2)基自旋阀在高温下的器件性能，得到了较高的室温磁电阻效应。通过进一步分析，我们发现聚合物P(NDI2OD-T2)在低温和室温下均具有较大的自旋驰豫长度(64-45 nm)，表明这一聚合物材料具有非常优异的自旋传输性能，可做为合适的自旋极化传输介质，在有机自旋电子器件上有十分重要的应用价值。 3.我们制备了结构为LSMO/C60/Co的有机自旋阀器件。通过改变衬底温度，我们制备了四种有机自旋阀器件，我们发现在衬底温度为150℃时制备的器件中得到了较大的磁电阻效应(|-28.5％|)。我们进一步通过对有机自旋阀器件的I-V特征的分析，并结合对自旋阀器件的有机中间层薄膜的SEM与AFM表征，我们得到了在室温制备的自旋阀器件，其磁电阻效应主要源于自旋极化电子注入及跳跃传输;而对于在较高衬底温度下制备的自旋阀器件，有机半导体薄膜存在较大的“孔洞”，这些“孔洞”的存在，增加了有机半导体器件中的自旋遂穿通道的存在几率，其磁电阻效应则主要是通过自旋极化电子的遂穿机制。