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染料敏化太阳能电池（DSSCs）作为新型薄膜太阳能电池的代表,由于具有制备工艺简单、环境友好、能量转换效率高以及成本相对较低等优点而备受关注。DSSCs通常由光阳极（吸附有染料的TiO2多孔膜）、对电极和含有氧化还原电对（I3-/I-）的电解液三个部分组成。其中,对电极作为DSSCs中关键的部分之一,具有收集外部电路电子并催化氧化还原I3-/I-电对的作用。传统的对电极材料铂（Pt）,虽然具有优异的催化活性,但由于其是贵金属,价格比较昂贵而且储量有限,并且容易受电解质的腐蚀,从而限制了其进一步大规模的应用。因此,降低DSSCs成本和提高其稳定性,开发高效、储量丰富且耐腐蚀的非铂催化材料迫在眉睫。以sp2杂化为主的碳纳米管（CNTs）,作为碳材料家族的典型代表,由于其优异的力学、电学和化学性能而受到研究者们的广泛关注。本论文以碳纳米管为研究对象,采用等离子体处理及微波热处理技术分别制备和优化了CNTs的微观形貌、结构、组成并调变了其表面的电化学性质,并将其应用于I3-还原体系中,揭示了其构效关系。主要研究内容如下:以碳纳米管为母体,采用氧等离子体表面处理技术优化了CNT的微观形貌、结构、组成和表面化学性质。考察了等离子体处理时间对碳纳米管表面性质的影响。发现等离子体处理的碳纳米管（P-CNTs）继承了原始碳纳米管的一维线性结构特征,碳纳米管的长度由几微米被切割成为几百纳米的短管。P-CNTs具有丰富的活性边缘位点和含氧物种,实现了碳纳米管侧壁和开口端的活化。电化学实验数据与理论分析结果显示CNT表面适量的氧物种有助于改善和提高CNT的电催化性能。等离子体处理时间为3分钟的P-CNTs对电极展示出比原始CNT和商业化的Pt对电极更优异的I3-还原性能,光电转换效率达到8.35%。密度泛函理论计算表明,与羧基相比,碳纳米管表面的羟基和羰基可以大大降低反应的电离能,加速电子从外电路向I3-的转移,从而有助于增强电催化作用。以碳纳米管为碳源,六水合硝酸钴为钴源,通过快速的微波热处理的方法制备了钴-碳纳米管复合材料。研究了钴与碳纳米管的质量比对其电催化活性的影响规律。发现随着钴与碳纳米管的质量比增加,复合材料的I3-还原能力呈现出先增加后减少的趋势,当钴与碳纳米管质量比为10%时,该复合材料展示出最优的催化性能,其光电转换效率达到8.12%,高于Pt的7.76%。连续的阻抗测试显示Co/CNTs-10的Rct不随扫描次数变化,说明了其较高的电化学稳定性。在此基础上,考察了不同过渡金属（镍、铁）对复合材料的催化性能的影响,结果发现,与金属铁相比,钴和镍的引入均有利于改善和提高碳纳米管的催化活性,光电转换效率约为8%以上。