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本文在全面综述La-Mg-Ni储氢合金的国内外研究基础上,确定Nd-Mg-Ni-Co系储氢合金作为研究对象。采用了XRD、TEM、SEM、PCT、EIS、VSM、MSTAT等材料的结构表征和性能测试方法,分别研究了非化学计量、磁场热处理、退火热处理和快速凝固对合金结构和性能的影响,发现了通过磁场热处理大幅改善储氢合金电极倍率性能的新方法,并探索相关机理。通过改变化学计量比优化确定Nd0.75Mg0.25(Ni0.8Co0.2)3.8合金具有较好的综合电化学性能。采用透射电子显微镜确定合金中的Ce2Ni7型超结构,根据Van’t Hoff方程拟合得到了Nd0.75Mg0.25(Ni0.8 Co0.2)3.8合金吸放氢过程的热力学参数。系统研究了温度(100℃~ 650℃)和磁场强度(2 T~10 T)对磁场热处理后Nd0.75Mg0.25(Ni0.8Co0.2)3.8储氢合金组织结构、吸放氢动力学性能和磁性能的影响。结果表明,磁场热处理可以大幅改善合金电极的倍率性能和气态吸氢速率。发现在场强为10 T和650℃下磁场热处理3 h,合金的动力学性能最好。对铸态、退火热处理和磁场热处理三种状态储氢合金的进行对比分析,XRD图谱全谱拟合和TEM组织观察发现磁场热处理没有改变合金中的相组成,但使得Ce2Ni7型(Nd,Mg)2(Ni,Co)7相单胞沿c轴方向被拉长,a轴不变,从而导致四面体间隙尺寸增大。电化学阻抗谱和线性极化曲线实验结果表明磁场热处理后合金的反应阻抗减小,而极化电流增大,从而导致氢在合金中的扩散所需克服的阻力减小,动力学性能大幅增加。c轴被拉长是由于磁场热处理作用导致合金中的(Nd,Mg)2(Ni,Co)7相发生单轴取向,通过第一性原理计算也表明磁场热处理使得(Nd,Mg)2(Ni,Co)7相磁矩增加,合金磁化强度也增强。退火热处理可以改善Nd0.75Mg0.25(Ni0.8Co0.2)3.5储氢合金电极的循环稳定性。研究了电化学循环过程中的晶体结构稳定性、颗粒粉化情况和表面腐蚀行为,系统分析了循环衰退机理。退火热处理降低合金在氢化过程中的体积膨胀、减小合金颗粒粉化和晶格内应力,同时增加合金成份的均匀性,提高合金的晶体结构稳定性,减缓了合金放电容量的衰减。快淬可以改善Nd0.75Mg0.25(Ni0.8Co0.2)3.8储氢合金电极的循环稳定性。由于淬速越高,晶粒尺寸变小或出现部分非晶,成分均匀性得到提高,晶格内应力增加。在带速为20 m/s时合金电极具有较好的综合电化学性能。