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可拉伸导电材料(SCMs)是下一代柔性电子设备中不可缺少的组成部分，高性能SCMs的研究和开发对于柔性电子设备的发展具有重要的意义。在绝缘柔性聚合物材料中添加导电填料改善其导电性是制备SCMs的简便而经济的方法，碳纳米管和石墨烯等碳纳米材料具有优异的导电性能、极高的力学强度以及良好的柔韧性，近年来受到国内外研究者们的广泛关注。然而，碳纳米管和石墨烯存在较强的范德华力和π-π共轭作用，使其难于有效的均匀分散在聚合物复合材料基体中，如何获得高的导电率和高的柔韧性是SCMs材料面临的巨大挑战。本文首先针对碳纳米材料易于团聚的问题，提出了均匀分散碳纳米管和/或石墨烯三维导电骨架制备的新方法，通过浸渍聚合物制备了导电性能优异和具有一定可拉伸性的SCMs;基于实心聚合物本征性能的限制，论文提出模板法制备三维多孔的柔性聚合物基板的新思路，并将其与碳纳米材料的导电网络紧密结合，通过建立相应的模型分析其形变机理，指导制备了在较大形变下仍然具有优异电学性能的新型SCMs。主要研究工作如下: 1.基于有机溶胶-凝胶法构筑了三维多孔结构气凝胶纳米材料，从缩聚反应控制制备了碳纳米管/石墨烯的三维多孔碳气凝胶结构。这种结构不仅孔隙率高，而且具有优异的结构稳定性，能够承受超过自身一万倍的重量。碳纳米管-石墨烯-碳纳米颗粒之间的连接不但能提高网络结构的稳定性，使导电网络在真空辅助浸渍聚（2-甲基硅氧烷）(PDMS)的过程中不会坍塌;而且在复合材料随后的拉伸过程中，一维的碳纳米管还能够在二维的石墨烯片层上滑移，使得导电网络保持较高的连续性。在拉伸至30％应变时，复合材料的电导率保留率分别是碳纳米管碳气凝胶/PDMS和石墨烯碳气凝胶/PDMS的2.5和6.8倍。在碳纳米管/石墨烯含量仅1.3 wt％时，材料的导电率达到了2.8Scm-1，少量碳纳米材料含量下即达到了非常高的导电率。聚合物与导电网络结合紧密，复合材料在20％应变下反复拉伸100次和弯曲5000次后的导电率还能基本保持不变，使其同时兼有优良的导电性和柔韧性。 2.论文通过有机小分子的溶胶-凝胶反应，将均匀分散在水溶液中的碳纳米管与石英纤维布相结合，形成了高强度的三维导电网络骨架，浸渍PDMS后得到了高强度的SCMs。由于碳纳米颗粒的增强作用，使得均匀分散的碳纳米管形成了良好的导电网络，而且该导电网络与纤维布之间的紧密连接，填补了相邻纤维之间的缝隙，使得纤维与碳纳米管形成互相贯穿、连续的高强度导电骨架。复合材料的拉伸强度和拉伸模量分别达到129.6 MPa和3.41 GPa，比石英纤维布直接吸附碳纳米管然后复合PDMS时分别提高120％和330％。当碳纳米管含量仅为1.6 wt％时，复合材料的电导率可达到1.67 S cm-1，在20％的拉伸应变下电导率的保留率是MCA/PDMS复合材料的1.7倍。论文进一步证明了复合材料的屏蔽效能会随着导电填料连接状态的改善而升高，在均匀分散的碳纳米管含量为2.0 wt％时，复合材料的电磁屏蔽效能达到20 dB，可以满足商用要求。 3.碳纳米材料形成的导电网络在较大应变下会出现结构破坏，为了减缓这种破坏对复合材料导电性的影响，论文以泡沫镍为模板制备了三维多孔的柔性聚合物基板，将其与碳纳米管/石墨烯三维导电网络紧密结合，制备了在较大形变下仍然具有优异电学性能的新型SCMs，并且通过建立相应的模型深入分析了其形变机理。导电组分在多孔PDMS基板上均匀分散，而且导电网络与多孔PDMS之间紧密结合，复合材料具有优异的拉伸性和导电性。在经过5000次弯曲循环以及100次5％拉伸-释放循环后，材料的电导率仍然保持不变。在20％至50％应变过程中，复合材料的电导率能够保持不变，电导率保留率维持在75％。基于多孔PDMS的边连通度、面连通度以及平均边数，建立了十四面体作为复合材料的力学模拟模型，证明了多孔PDMS可以通过自身的骨架弯曲和旋转等较小的形变抵消外部应变，而且复合材料在应变回复之后结构表征也进一步验证了理论分析的正确性。 4.论文通过化学气相沉积法(CVD)制备了结构完整度高的三维石墨烯网络，在其中引入导电聚合物PEDOT∶PSS作为保护层和掺杂剂，不仅能够解决CVD石墨烯膜转移过程中绝缘聚合物残留的问题，还能通过吸引和转移电子使得电子在CVD石墨烯片层之间的传输电阻显著降低，进一步提升石墨烯的电导率。当PEDOT∶PSS与石墨烯的质量分数分别为1.5 wt％时，复合材料电导率达到24 S cm-1，是CVD石墨烯/多孔PDMS复合材料的1.6倍。复合材料的电阻在拉伸过程中的变化比较平缓，主要归因于材料的特殊多孔结构，以及PEDOT∶PSS与石墨烯之间的协同作用。