论文部分内容阅读
汞是一种剧毒性、高挥发性、在生物体内和食物链中具有永久累积性的有毒物质,在环保领域越来越受到重视。氮氧化物不但是酸雨的主要来源之一,易与烃类化合物在夏季强烈阳光的照射下,发生光化学反应,生成光化学烟雾。如何控制燃煤氮氧化物和气态汞的产生已成为我国当前亟需解决的重要问题。在前期研究工作基础上,借鉴国外领先的研究技术,本项目提出以联合脱除重金属汞和NOx为目的,开发研制新型、廉价、反应条件温和的过渡金属负载的沸石、天然矿物为载体的吸附-催化剂,研究不同的污染物在脱除的过程中的协同效应,固体表面吸收、吸附并伴随化学反应的机理,实现污染物的干法联合脱除。实验结果表明：协同除汞脱硝的最佳条件是NO浓度为500ppm,NH3的最佳浓度也是500ppm。总的来说,当温度由100℃升高到350℃的过程中,各种改性后的吸附催化剂对NOx的去除率均随着温度的升高逐渐升高。各改性后的吸附催化剂对NOx的去除率由高到低依次为：CeO2/膨润土>CuO/膨润土>FeCl3/膨润土,MnO2/蛭石>CeO2/蛭石；MnO2/丝光沸石>CeO2/丝光沸石>CuO/丝光沸石。其中CeO2/膨润土、CeO2/蛭石和CeO2/丝光沸石虽不是低温活性最好的,但稳定且活性区域宽。载体一定时,当负载MnO2时,吸附催化剂的最佳温度为250℃,Mn02表现出最好的低温活性。不论温度如何,随着空速的逐渐增加,各种吸附催化剂作用下,NO转化率均逐渐减小。兼顾脱硝效果和稳定性两方面对吸附催化剂进行筛选,筛选出150℃下CeO2/丝光沸石、250℃下MnO2/蛭石、150℃下CeO2/膨润土和250℃下MnO2/丝光沸石的协同除汞。文章还选出几种协同除汞脱硝的改性后的天然矿物吸附催化剂,运用多种实验技术(BET、SEM、AES、TG和XRD)其进行了表征分析。通过基本模拟几种经典吸附机理模型,初步建立动力学方程,进而对所得实验数据进行曲线拟合计算,得出在不同反应温度条件下吸附平衡常数、理论最大吸附量和不同温度下吸附速度方程。100℃时,qmax=2.55*10-6, k=1.777*105m/g；175℃时,qmax=6.0978*10-6,k=1.199*105m3/g；200℃时,qmax=5.482*10-6, k=1.241*105m3/g。175℃时CeO2/丝光沸石吸附单质汞的吸附速度方程为：q=qe[1-exp(0.8286t0.386)]。