【摘 要】
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随着社会和经济的发展,人类面临着能源枯竭和环境恶化的问题,费-托合成反应在生产可持续和清洁的液体燃料中发挥着重要作用,一定程度上缓解了化石燃料紧缺的问题。近些年来,随着绿色化学的兴起,原则上要求催化反应使用更少的原料和能源,实现更高的反应效率。费-托合成催化剂中的活性位点数量主要由钴的分散度和还原度决定,传统催化剂制备过程中的焙烧步骤可能会导致钴物种因高温而发生烧结团聚,并使钴与载体之间形成强相互
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随着社会和经济的发展,人类面临着能源枯竭和环境恶化的问题,费-托合成反应在生产可持续和清洁的液体燃料中发挥着重要作用,一定程度上缓解了化石燃料紧缺的问题。近些年来,随着绿色化学的兴起,原则上要求催化反应使用更少的原料和能源,实现更高的反应效率。费-托合成催化剂中的活性位点数量主要由钴的分散度和还原度决定,传统催化剂制备过程中的焙烧步骤可能会导致钴物种因高温而发生烧结团聚,并使钴与载体之间形成强相互作用甚至反应生成混合氧化物。辉光放电等离子体由于具有“低温高能”的特性,处理过程能源消耗少、操作简便,因此可作为处理催化剂的“新模式”。在课题组之前的研究中发现等离子体处理可以得到高分散度、催化性能优良的钴基费-托合成催化剂,但是所用催化剂体系较复杂,载体结构无序且添加了助剂,这些因素均会对理解等离子体处理对催化剂结构及催化性能的影响规律产生干扰。因此本论文拟采用结构规整的载体,不添加助剂,采用单一变量的方法制备出模型催化剂,系统地研究辉光放电等离子体参数对催化剂结构及催化性能的影响,并建立其构效关系,具体研究工作如下:1.以表面光滑无孔的实心硅球为载体,采用浸渍法,通过焙烧和等离子体处理（改变强度、时间、真空度等参数）,制备出一系列Co/SP模型催化剂。结果表明等离子体处理的催化剂中钴物种的粒径较小,分散度较高,但是钴与硅球之间的相互作用较强,综合分散度和还原性能的影响,各等离子体处理催化剂的费-托合成活性仍均高于焙烧处理的催化剂。在考察的3个等离子体处理参数中,处理强度对催化剂结构及性能影响较大,而处理时间和真空度的影响不明显。随着等离子体处理强度的增加,钴的粒径逐渐增大,钴和硅球间的相互作用增强,使难还原Co2SiO4的生成量增加。所有等离子体处理的催化剂上钴颗粒在还原过程中分散度变化不大,而在反应过程中易发生团聚导致催化剂活性下降。2.由于上一部分工作中的Co/SP催化剂在反应过程中存在稳定性较差的问题,因此在后续工作中,对载体硅球进行了改性处理,在其外表面均匀包覆了一层水热碳,并以碳包硅球为载体,将等离子体处理气氛由空气变为氮气,用不同等离子体处理强度对前驱体进行处理得到Co/SP@C-PN催化剂。等离子体处理也得到高分散的Co/SP@C催化剂。与Co/SP催化剂相比,以碳包硅球为载体后,各催化剂的稳定性均有了明显的提升,分析发现,Co/SP@C-PN系列催化剂的钴物种在高温还原过程中发生了晶粒长大和稳定,因此,对应催化剂的初始活性比Co/SP催化剂低,但在整个反应过程中,即使CO转化率超过80%,催化剂的稳定性仍然得以保持,这是因为反应过程中,钴颗粒的形貌和结构均较稳定,即使在高CO转化率条件下,催化剂仍保持了较好的反应稳定性。
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