【摘 要】
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甲烷化催化剂的研制是煤制天然气的关键技术，镍基催化剂是一种非常重要的甲烷化催化剂。本文主要目的就是初步探索镍基催化剂的制备及其对合成气甲烷化反应的催化性能。 本
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甲烷化催化剂的研制是煤制天然气的关键技术，镍基催化剂是一种非常重要的甲烷化催化剂。本文主要目的就是初步探索镍基催化剂的制备及其对合成气甲烷化反应的催化性能。 本文用等体积浸渍法制备了合成气甲烷化镍基催化剂，采用BET、SEM、XRD、H2-TPR、TEM及TG-DTA等手段对催化剂的相关特性进行表征，并利用微型固定床反应器对催化剂进行合成反应催化性能评价。 论文研究工作主要包括以下内容: (1)采用浸渍法分别用慢速干燥法和快速干燥法制备不同镍含量的催化剂，研究不同镍含量对催化剂结构和反应性能的影响。结果表明:催化剂上镍物种主要以NiO的形式存在。制备的催化剂均形成了难还原的物质NiAl2O4，影响了金属镍的利用率。随着镍含量的增加，CO转化率和CH4的选择性逐步提高。 (2)以两种不同比表面积的γ-氧化铝和一种硅胶为载体分别制备催化剂，考察不同载体对催化剂性能的影响。结果表明:γ-氧化铝作载体制备催化剂的比表面积和平均孔径均相对较大，活性物种分散性较好，还原温度较低，CO转化率比硅胶作载体制备的催化剂要高;高比面积的γ-氧化铝为载体制备的催化剂比低表面积的γ-氧化铝为载体制备的催化剂性能要好。 (3)以低比表面积的γ-氧化铝（载体一）为载体，制备ZrO2、CeO2、La2O3改性载体，并对改性载体的结构、性能及其担载镍基催化剂进行研究。结果表明:与γ-氧化铝相比，改性载体的结构有一定差别。负载催化剂性能有较大改善。 (4)在La2O3改性载体基础上，添加MgO、Mn助剂，考察双助剂和多助剂对催化剂的结构和性能的影响。结果表明:Mn助剂的加入抑制镍铝尖晶石的形成，减小了NiO晶粒尺寸。添加剂MgO促进NiO在γ-Al2O3上分散，增加分散容量，避免大晶粒NiO相的形成。催化剂20％Ni-6％MgO-6％Mn-6％La2O3/γ-Al2O3的CO转化率达到76％，CH4选择性达到80％。
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