微生物-光-电三元耦合系统构建及脱氮除碳效能研究

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在水污染加剧和水资源消耗量逐年增加的严峻形势下,再生水回用是缓解水资源危机的重要途径。而作为再生水最主要的来源之一的二级出水却常常存在有机物和氮残留的问题,需要进行深度处理才能达标回用。针对城市污水和焦化废水等高氮工业废水经过生化处理后二级出水中难降解有机物与硝酸盐氮共存的问题,本文构建了新型的微生物-光-电三元耦合体系(microbial-photo-electrochemical system,MPES),将TiO2半导体电极与生物电化学脱氮阴极直接耦合,证明了光生电子可以作为生物电化学脱氮的电子来源,在不添加外源有机物和外压电压的条件下,实现光驱动的生物脱氮,分析了光驱动生物脱氮的机制和限制性因素,并进一步探究了微生物-光-电三元耦合体系同步杀菌脱氮和深度脱氮除碳性能,深入解析了耦合体系碳氮去除的相互作用。得到的主要结论如下:  证明了在MPES中可实现光驱动生物脱氮。光驱动生物脱氮机制是:半导体光阳极受光激发产生电子空穴对,光生电子在阴阳极电势差的驱动下流向阴极,阴极微生物从电极获得电子直接进行反硝化,从而实现光驱动的生物脱氮。间歇光照实验表明在不加电压、不加有机物、仅以光为唯一能量来源和电子来源,微生物-光-电三元耦合体系可实现光驱动的生物脱氮。在连续光照条件下,28h实现35mg/L硝酸盐氮的完全去除。硝酸盐氮降解的一级动力学常数为0.134h-1。  光驱动生物脱氮效能与投加有机物和施加外电压的生物脱氮体系相当,其限制性因素为光阳极的供电子能力,并在耦合系统中实现了同步脱氮消毒。光驱动生物脱氮,不加外源电子供体也不加外电压,28h硝酸盐氮和总氮的去除率分别为97.8±1.2%和96.7±1.3%,与COD/N为9.0的添加有机物作为电子供体的生物阴极脱氮体系和外加电压为2.0V时的电驱动生物阴极脱氮体系脱氮效果相当,可通过提高光电流来提高脱氮效果。增加一倍光照,电流提高了62.2%,而硝酸盐氮脱氮速率加快46.6%.MPES在序批和连续流条件下均可可实现同步杀菌和脱氮。MPES中生物阴极的主要菌属是Thiobacillus、Ignavibacterium、Pseudomonas等反硝化微生物。  MPES可实现难降解有机物与硝酸盐的同步去除且碳氮之间存在相互协同效应。12h苯酚和总氮的去除率分别为82.8%和74.0%,28h酸性橙和总氮的去除率分别达到92.3%和97.2%.阳极苯酚降解与阴极脱氮存在协同效应。与单独脱氮相比,苯酚浓度为20mg/L和40mg/L时,脱氮速率分别加快27.0%和67.6%,而阴极硝酸盐氮浓度为20mg/L和30mg/L时,苯酚降解动力学比没有硝酸盐氮时分别加快27.3%和61.4%.深入解析了微生物-光-电三元耦合体系中碳氮去除的相互作用,一方面,阴极硝酸盐氮对阳极有机物降解的促进作用有普适性。阴极有硝酸盐时,强化了光生电子与空穴的分离从而加快了阳极对污染物的降解。阴极有20mg/L硝酸盐氮存在时苯酚、间甲酚、腐植酸、酸性橙和亚甲基蓝的降解速率比没有硝酸盐时分别加快27.3%、44.6%、85.0%、136.0%和44.4%.另一方面,阳极有机物对阴极生物脱氮过程的影响随有机物的不同而不同。有机物对光强的吸收以及对空穴消耗能力两方面综合作用造成对脱氮的影响不同。加入腐植酸、酸性橙和亚甲基蓝后脱氮速率分别变慢16.8%.、32.6%,41.1%.而加入苯酚和间甲酚,脱氮速率分别加快了25.3%和7.4%.
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