石墨烯/二氧化钛纳米复合材料的制备及其可见光降解有机污染物的研究

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开发和利用太阳能来解决环境污染与能源危机问题,已经成为当今世界所面临的重要课题。半导体光催化技术作为一种新兴的绿色技术,在解决环境问题方面,不仅能够克服传统方法的诸多缺点,还能有效地促进太阳能的利用。然而,目前半导体光催化技术的发展面临诸多难题,主要有:第一,TiO2等传统的半导体材料只能被紫外光驱动,对太阳能的利用率低;第二,光催化反应过程中光生电子和空穴的快速复合,光量子效率低;第三,半导体光催化剂难回收再利用,易造成二次污染。因此,研究开发具有可见光响应,且稳定高效、易回收的光催化材料是光催化技术实现广泛应用的关键。基于以上问题,本研究利用溶胶凝胶法、水热法等方法制备催化活性高稳定性好的石墨烯/二氧化钛型复合光催化剂。主要的研究内容和成果如下:1.采用“一锅”水热法成功制备出石墨烯/二氧化钛(RGO-TiO2)和石墨烯/二氧化钛/硫化镉(RGO-TiO2-CdS)纳米复合材料光催化剂,并考察了所得到样品的形貌、晶相、光吸收性能以及光催化活性等。其中,RGO-TiO2由柔性薄片(RGO)和直径为1mm的二氧化钛团聚球组成,RGO-TiO2-CdS由以还原氧化石墨烯为基底,直径为1mm的二氧化钛团聚球和30 nm的硫化镉纳米颗粒组成。在可见光(λ>400 nm)照射120 min后,可以将有机污染物亚甲基蓝或4-氯苯酚有效地催化降解,当CdS/TiO2的摩尔比是0.23/1时,RGO-TiO2-CdS催化剂具有最高的可见光光催化活性。通过MB的循环降解实验考察了RGO-TiO2-CdS的稳定性,四次循环后仍能保持81%的降解效率,证明了其具有较好的稳定性。RGO、TiO2和CdS三者之间的协同作用不仅拓宽了可见光响应范围,提高了光吸收能力,还促进了光生电子的转移,有效地抑制了光生电子-空穴对的复合,提高了光催化效率。2.利用离子液体作为溶剂,在较温和的条件下,采用简单的一步法合成了二氧化钛/石墨烯纳米复合材料(TiO2-RGO)。该反应具有如下特点:a)由于离子液体与石墨烯界面间的范德华力,GO可以很好地分散在离子液体中;b)在反应过程中,由于离子液体本身的还原性,GO被还原;c)由于离子液体本身较低的界面张力以及与纳米晶体晶面间的相互作用力,RGO与TiO2在较温和的条件下就能很好的结合。在可见光照射下,TiO2-RGO光催化剂对亚甲基蓝和4-氯苯酚的光催化降解活性明显高于P25,这主要是由于其可见光响应范围的扩大和复合材料带隙(2.87 eV)的减小。更重要的是,该TiO2-RGO纳米复合光催化剂具有良好的稳定性。
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