【摘 要】
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人呼吸气中存在多种可用于癌症诊断的挥发性有机化合物（volatile organic compounds,VOC）气体,通过评估人体呼吸气中标志物VOC种类和含量的变化程度,可推断被测对象是否存在癌症隐患[1]。而传感器作为对信号传输、处理、存储、记录的主要检测装置,充分利用标志物的气敏特异性,设计高效检测癌症标志物的传感器,有望实现肿瘤的早期筛查和初步诊断。已报道的传感器普遍具有较好的灵敏度,对
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人呼吸气中存在多种可用于癌症诊断的挥发性有机化合物（volatile organic compounds,VOC）气体,通过评估人体呼吸气中标志物VOC种类和含量的变化程度,可推断被测对象是否存在癌症隐患[1]。而传感器作为对信号传输、处理、存储、记录的主要检测装置,充分利用标志物的气敏特异性,设计高效检测癌症标志物的传感器,有望实现肿瘤的早期筛查和初步诊断。已报道的传感器普遍具有较好的灵敏度,对VOC气体的检测限已达到数百ppb,甚至已经拓展到十几ppb,但是选择性较差,器件性能维持时间短依然是个亟待解决的问题。针对该难点,在本课题中通过多种方法有效结合来提高传感器选择性和传感器使用时间:1)提出了以助熔剂提供液相反应界面、引入晶面催化剂调控产物形貌的VOC敏感材料固相合成方案。并在研究过程中拟建立各影响因素对材料最终形貌的调制模型,从而有效掌握固相反应中材料形貌的调控方法,为今后简化特殊形貌敏感材料的合成工艺提供了新方案。2)提出了通过在固相反应过程中自发包裹纳米级助熔剂壳获得高温形貌稳定型敏感材料的构想,并在此基础上拟结合敏感材料形貌调控（增强选择性）和光耦合电化学传感技术（增强灵敏度）实现对人体呼吸标记物的高效检测。一方面为解决高活性形貌敏感材料难以在实际环境中长期稳定检测目标气体的技术难题提供了新思路与新技术途径,另一方面为高特异性、高灵敏度检测检测人体呼气标志物走向实际应用提供了理论数据和技术支撑。3)采用对消型传感技术,即以光敏感材料为传感器的敏感材料,当在紫外光照射下,该传感器只对其中一种气体具有光增强效果,而对其他气体均无光增强效果,则在无紫外光照射情况下得到的响应信号值与有紫外光照射情况下的到的响应信号值相消,一种单独的气体被选择性分离出来。本文研究结果可以有效降低后期处理信号的工作量,对于电化学传感器的发展具有一定的借鉴意义,具体研究工作如下:以Bi2O3材料为助熔剂,高温下助熔剂融化,形成助熔剂熔液相,与目标材料In2O3有效复合,每个晶粒会与周围的融液相形成一个生长界面,不同浓度含量的熔液相将显著影响生长界面的粘度,本课题通过实验得到最佳助熔剂和材料的复合,通过固相合成法,获得特定型似立方块的稳定形貌。设计由In2O3/Bi2O3复合所获得的稳定形貌做为材料敏感电极（SE）（相对于基于Mn的参比电极（RE））组成的基于氧化锆的电化学传感器。照明和复合材料中In2O3的增加显著影响了传感器的传感行为。在加紫外光照射时,传感器表现出很好的光增强效应和检测限的提高,并且确认了对特定气体壬烷的选择性增强的响应信号。与在无紫外光照射时操作的传感器相比,该传感器得到了2种完全不同的响应模式。通过对消传感技术,将响应信号相消,壬烷气体被单一分离。有效实现了对壬烷气体的高选择,同时为后续气敏传感器的定向选择提供有利依据。
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