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气溶胶/颗粒物广泛分布于不同的大气环境中,且与生物圈、岩石圈、水圈不断交换,对生物地球化学循环、气候变化有重要的影响。青藏高原大气气溶胶研究对理解北半球背景地区的现代与历史大气环境都有重要意义,但缺少长期、系统的观测研究。本研究第一次在青藏高原建立大气气溶胶观测网络(纳木错站、珠峰站、藏东南站和阿里站),获得连续2年的大气颗粒物(<0.43、0.43-0.65、0.65-1.1、1.1-2.1、2.1-3.3、3.3-4.7、4.7-5.8、5.8-9.0、>9.0μm)质量浓度(包括PM2.5在线观测)和化学组成(水溶性无机离子、金属元素、元素碳和有机碳)数据。这些气溶胶理化数据是解析其物源和评估其沉降通量的基础,因而也为理解青藏高原地区大气气溶胶的性质,评估人类排放对该区域水资源与气候的影响和揭示该区域历史大气沉降记录的环境意义提供了科学依据。 青藏高原背景大气气溶胶的质量浓度低,同时其在区域、季节和粒径上都有显著变化。细粒子浓度的日平均浓度主要在5-20μg m-3之间波动,而粗粒子浓度的日平均值主要在15-55μg m-3之间。PM2.5本底浓度在5.98-11.28μg m-3之间,而超细粒子(PM0.47)的本底浓度在1.27-1.82μg m-3之间。整体上,青藏高原地区的背景气溶胶浓度特征反应了自然释放和大气化学作用对该地区背景大气粒子属性的控制。同时,这些背景气溶胶的浓度还受区域气溶胶排放和大气清除作用的影响。在喜马拉雅山地区和高原东南部,南亚棕色云团爆发和雨季降水清除对该区域气溶胶浓度有显著约束。青藏高原背景大气颗粒物的水溶性无机离子浓度低(各组分在细颗粒中的浓度<1μg m-3),SO42-和Ca2+分别是阴阳离子的最主要成分(分别占12-25%和5-31%)。这些离子的季节变化特征与周边区域(南亚和东亚地区)大气污染物排放与大气环流密切相关。OC、EC的平均浓度分别在1.37-6.65μg m-3和0.09-0.71μg m-3之间。OC/EC的季节平均值在2.41-29.48之间。冬春季,青藏南部与东南部地区的OC/EC高值与南亚生物质燃烧排放相关,而夏秋季的比值(OC/EC)显著高于其冬春季的比值,可能是二次有机气溶胶在夏秋季升高的信号。金属元素浓度低(在ng m-3水平)。地壳源元素Al,Fe的浓度最高(平均值>100 ng/m3),而V、Cr、Zn、As的平均浓度整体在100-10 ng m-3之间,其余金属元素的平均浓度<10 ng m-3。整体上,Mn、Fe、Co、Tl、Pb、Th和U的EF平均值非常低(<10)(无富集型);Ni、Cu、Zn、Mo、Ag和Cd的EF平均值在10-100之间(弱富集型);V、Cr、As和Se的EF偏高(均值整体>100),表现出富集特征(富集型)。 青藏高原背景大气气溶胶受到自然和人类的共同影响,其中自然源包括矿物粉尘、有机气溶胶和海盐,而人为源主要有燃烧源碳、人为源金属元素和无机离子。自然源在不同源类型中占主导地位,但人类影响已经显著。人为源对青藏高原背景大气气溶胶的贡献在40-60%以下变化。空间上,人为源所占的百分率在高原的西部和东南部偏高。粒径上,在细颗粒物中偏高。燃烧源碳和水溶性无机离子是人为源中的主要成分,而人为源金属元素的比重较小。碳质气溶胶的浓度总体分布在0.43-4.7μm范围,与燃烧源碳质气溶胶组相比,自然源有机气溶胶分布的粒径更小。这种不同的季节特征可能受各区域生物质释放,区域人为燃烧排放活动,大气清除和大气光化学作用的共同控制。 青藏高原背景大气气溶胶中,不同源类型的沉降通量差异大。粉尘沉降通量在160-470mg m-2a-1之间,以干沉降形式占绝对主导,其通量约高于湿沉降通量2-4个数量级。人为金属元素的总沉积通量分别是36-77 mg m-2 a-1之间,其中As、Cr和V的通量>1 mg m-2 a-1,元素Ba、Co、 Cu、Mo、Ni、Pb和Se在0.01-1mg m-2 a-1之间,其它元素(Ag、Cd、Th、Tl和U)<0.01 mg m-2 a-1。水溶性离子的总沉降通量在108-217 mg m-2 a-1之间,而无机氮的沉降通量在38-67 mg m-a-1之间,主要为N-NH4+(25-85%)。无机氮以干沉降的形式为主,而从西部往东南部,湿沉降的重要性在逐渐增强。OC与EC的沉积通量接近,分别在60-120mg m-2 a-1和10-100 mg m-2a-1之间。EC湿沉降对大气总沉降通量的贡献很低,即使是细颗粒中,湿沉降的贡献也不足3%。藏东南地区的EC湿沉降通量偏高,约为其他背景区域的4-10倍。青藏高原背景大气气溶胶沉降通量与历史大气沉降记录的对比表明:1)冰芯重建的粉尘沉积通量被整体高估,可能反映了局地源粉尘对冰芯粉尘记录的重要影响;2)冰芯重建的金属元素历史沉降通量与其现代沉降水平差异不显著;3)黑碳沉降呈现一定的海拔效应,其浓度随海拔升高有降低趋势;4)雪坑中,黑碳浓度的富集现象可能与干沉降的重要贡献密切相关;5)OC,BC的现代沉降通量高于冰芯重建的历史平均沉降通量,可能反映了人类对青藏高原大气环境的影响在增强。