论文部分内容阅读
绿色化学品甘油碳酸酯（GC）是一种用途非常广泛的有机化工原料，主要用作反应中间体和溶剂，或与异氰酸盐、丙烯酸酯类产品反应生产聚合物用于涂料、胶黏剂和润滑剂等领域。论文以碳酸二甲酯（DMC）和甘油（GL）酯交换法合成甘油碳酸酯，主要对反应体系的热力学和催化剂展开了研究，为后续甘油碳酸酯的合成工艺开发奠定基础。本论文测定了常压下303.15K,313.15K,323.15K,333.15K时DMC+甲醇（MeOH）+GL三元体系液液平衡数据。采用NRTL和UNIQUAC模型对实验数据进行了关联。通过与实验结果进行比较，验证了模型的可靠性。另外，测定了二元体系DMC+GL液液平衡和汽液平衡数据，并利用从液液相平衡关联得到优化模型参数对二元体系DMC+GL的结果进行了预测，所得预测值与实测值能很好吻合。本论文制备了几种用于GL和DMC合成GC的成型CaO基催化剂。考察了不同的粘结剂，致孔剂和煅烧温度对催化剂活性和稳定性的影响。并采用了XRD，FT-IR，SEM，氮吸附脱附等温线法对催化剂进行了表征。结果表明，由于成型后催化剂的内扩散作用，制备的新鲜催化剂的初始活性低于CaO粉末。然而，成型催化剂的稳定性要好于后者。分别采用活性氧化铝作粘结剂和聚丙烯酰胺作致孔剂，在CaO/粘结剂质量比为3:1，800oC煅烧，反应温度为80oC条件下，对于新鲜催化剂， GL转化率和GC产率分别能达到95.39%和90.57%。而且，催化剂经5次循环使用，GL转化率和GC产率仍分别能达到65.47和62.53%。催化剂也表现出一定的抗水性能。催化剂表征显示成型CaO基催化剂的活性位点为CaO。成型催化剂具有高的比表面积，较大的孔体积和孔径。催化剂的机械强度也适合用于工业反应器。