修饰纤维素酶生物催化对薯蓣皂苷元转化的影响研究

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进入21世纪以来,随着化石资源与能源短缺、环境危机日益加剧,人类必须对传统的基于化学过程的物质加工模式(化学加工或化学制造)进行革命性转变,转向以生物可再生资源为原料的、环境友好的、高效的生物加工或生物制造模式。生物催化技术成为绿色化学与绿色化工发展的重要手段之一,它的发展必将对医药、能源、农业、食品、生命科学等领域产生巨大的影响。天然酶具有蛋白质的特性,在催化底物的过程中,受到环境和其它条件的影响,容易变性失活,降低催化效率。在天然产物有效成分的提取转化中应用最广泛的生物催化剂-纤维素酶,由于热作用及酶与底物之间的吸附脱附作用,变得极不稳定,纤维素酶活性的稳定化成为亟需解决的问题之一。本文选用三聚氯氰活化聚乙二醇(PEG)和单甲氧基聚乙二醇(MPEG),活化PEG和活化MPEG作为修饰剂,修饰天然纤维素酶,制备了不同分子量不同修饰度的修饰纤维素酶。通过实验发现,PEG-纤维素酶、MPEG-纤维素酶和天然纤维素酶均符合米氏酶的特性,并且米氏常数Km的关系为PEG-纤维素酶<MPEG-纤维素酶<天然酶,说明修饰酶与底物的结合能力要高于天然酶,修饰酶具有更高的催化活性。改变实验条件,考察各种修饰酶和天然酶的热稳定性。实验结果表明,采用PEG2000修饰的修饰度为49%的修饰酶具有较高的热稳定性,同时修饰酶的稳定性均高于天然酶的稳定性,PEG修饰酶稳定性高于MPEG修饰酶。修饰酶还表现出具有和天然酶相同的适宜催化温度和pH。将修饰酶应用于盾叶薯蓣中薯蓣皂苷元的提取转化,所得产品的质量和纯度都较高,催化效果优于阶梯生物催化。高效液相色谱分析产品纯度高达97.28%。并且修饰酶催化工艺中酸的用量得到了减小,降低了废物排放和环境污染。本文还对PEG修饰酶的稳定性机理作了初步探讨,对PEG能够提高纤维素酶的稳定性机理从亲水性憎水性、吸附脱附、分子热动能理论上进行了深入分析。
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