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由于现代工业社会的能源需求主要依赖于化石燃料,导致了温室气体增加等环境问题。如何减少温室气体的排放,并合理利用温室气体已经成为研究者们关注的热点。甲烷二氧化碳重整制取合成气的研究,是一条非常具有应用前景的温室气体减排和再利用的途径。两个主要的温室气体(CH4和CO2)在重整过程中被转化为H2/CO比约为1的合成气,适合于FT合成与羰基合成等有机合成,便于能量储存和运输,对天然气综合利用具有重要意义,能在一定程度上为缓解人类所面临的环境、能源压力提供一个新的思路。铜渣是火法炼铜工艺在造锍熔炼和冰铜吹炼工序过程中所产生的废弃物。一般铜渣中含有Fe, Cu, Zn, Co和Ni等活性金属以及SiO2, Al2O3, CaO和MgO等氧化物,可以作为甲烷二氧化碳重整的天然催化剂。同时,铜渣含有丰富的余热资源,铜熔渣由1500℃冷却至常温时的释能为1500kJ/kg左右,每吨熔渣释放的热量约为51kg标煤。甲烷二氧化碳的重整反应是一个强吸热反应,因此,铜渣既可作为重整反应的催化剂,又能为该重整反应提供热量。由于铜渣是一个致密无孔的结构,且其中活性组分含量偏低且大多以氧化物的形式存在,导致了其催化活性较低,所以本文对铜渣进行改性催化研究：对铜渣进行了焙烧改性以增加其比表面积；用浸渍法对焙烧后铜渣进行载镍改性；用熔融法对铜渣进行载镍改性。采用XRD、BET、H2-TPR、TG、SEM、EDS等分析测试手段对改性前后的铜渣进行了系统的表征分析。实验结果表明,焙烧后铜渣的BET比表面积高于未处理的铜渣,且焙烧处理后的铜渣其活性组分易于被H2还原。采用熔融法载镍的铜渣其比表面积高于浸渍法载镍的铜渣,且熔融法载镍的铜渣其活性组分分布也较均匀。本文中利用甲烷二氧化碳重整固定床反应装置,在反应温度范围为650～1000℃,原料气比例为CH4:CO2=1:1,反应空速GHSV为300-2100mL/(h·g),反应器内压力P为1atm的条件下,考察了温度和空速对铜渣催化活性的影响,以及在最优的温度和空速条件下考察了铜渣催化剂的短时间稳定性。实验结果表明,载镍改性铜渣相比改性前催化效果具有较大幅度的提升,当反应温度为1000℃,反应空速为300mL/(h·g)时,Ni10/CCS950-I催化剂的CH4转化率与CO2转化率分别达到82.8%和80.2%,Ni10/CCS-S催化剂的CH4转化率与CO2转化率分别达到71.8%和68.3%。同时在6h的短时间稳定性测试,CCS、CCS950、Ni10/CCS950-I、Ni10/CCS-S四种催化剂均没有出现明显的失活现象。本文还通过模拟实验研究了铜渣余热催化甲烷二氧化碳重整制取合成气的催化性能,对铜渣在连续降温过程中的催化活性与在不同温度点下的催化性能进行了活性评价,并通过XRD、SEM、EDS等检测手段对铜渣进行了物性分析,当反应温度为1200℃时,CH4、CO2转化率分别为87.5%和85.2%,而反应温度降至600℃时,CH4、CO2转化率分别降至6.8%和5.9%。在此过程中,1kg铜渣释放了660.29kJ的热量,产生的合成气热量为151.42kJ,铜渣的余热利用率为22.93%。最后,建立了铜渣余热催化甲烷二氧化碳重整的动力学方程,反应速率常数为实现铜渣余热的高效梯级利用提供实验与理论依据。