矿化垃圾中甲烷兼/厌氧氧化—反硝化耦合特性研究

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垃圾填埋场释放的温室气体CH4和含有氮污染物的渗滤液给环境带来了严重危害。利用填埋场覆盖层微生物进行CH4氧化是削减填埋场CH4排放最为经济有效的方式,而矿化垃圾具有高孔隙率、高有机质、高持水性、富含的微生物,可用作填埋场的功能性覆盖材料。与此同时,填埋场作为CH4最大的人类活动释放源,能为渗滤液的反硝化脱氮提供大量潜在的电子供体。最新的科学发现表明反硝化可耦合兼/厌氧CH4氧化,此反应如能在垃圾填埋场中有效进行,将是控制填埋场两大污染物排放的、经济有效的生物技术手段。鉴此,本论文在兼/厌氧条件下,以填埋10~12a的矿化垃圾为介质,研究了NO3--N对矿化垃圾中兼/厌氧CH4氧化作用的影响,对比分析了矿化垃圾在不同含水率、粒径、时间、Cu2+、Fe3+浓度下其兼/厌氧氧化CH4能力和反硝化能力,模拟运行填埋场覆盖层反应器,探究了利用矿化垃圾中CH4兼/厌氧氧化耦合反硝化去除CH4和NO3--N的效能及其可行性。主要实验结果如下:(1)兼/厌氧条件下,NO3--N能促进矿化垃圾中CH4的去除。实验条件下,初始CH4和NO3--N浓度对CH4去除和N2产生有明显影响,且两者具有交互作用(P<0.05)。CH4去除量随着初始CH4浓度的增加而增加,添加一定浓度的NO3--N能促进CH4去除,同时通入一定浓度CH4可以明显促进反硝化作用,说明矿化垃圾中NO3--N还原能与兼/厌氧甲烷氧化耦合。本实验条件下,初始CH4含量为30%,NO3--N含量为110mg·kg-1时耦合效应较好。(2)本实验范围内,矿化垃圾粒径范围在<0.075mm时反硝化效果最佳,CH4氧化效果在0.2-0.9mm时最佳;含水率的增加有利于反硝化,较高CH4氧化的含水率为38.53%~45.6%;当Cu2+浓度低于100mg.kg-1或高于400mg.kg-1时反硝化和CH4氧化作用较好;当Fe3+浓度为100mg.kg-1时反硝化作用最佳,而CH4氧化在Fe3+浓度为100mg.kg-1~200mg.kg-1都较好。添加30%CH4有利于反硝化且继续添加110mg.kg-1外源KNO3有利于CH4氧化,动力学方程拟合结果表明CH4去除符合一级反应动力学,N2生成符合零级反应动力学,未添加外源KNO3的对照组和添加110mg·kg-1外源KNO3的处理组CH4去除动力学方程分别为y=28.015e-0.0012x,y=27.36e-0.0016x。(3)矿化垃圾能利用硝酸盐还原耦合CH4兼/厌氧氧化作用有效削减气相CH4和渗滤液中的NO3--N。当以气相初始CH4浓度30%,渗滤液NO3--N浓度为1100mg.L-1运行反应填埋柱时,与未添加NO3--N和未添加CH4的对照填埋柱相比,处理柱明显能更快的去除CH4和促进N2的生成,其CH4去除速率分别最高可达21.33mgCH4.kg-1干垃圾.d-1,16mgCH4.kg-1干垃圾.d-1。
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