一氧化碳的常温催化氧化研究

来源 :南京工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:bluesnail2002
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随着经济发展的加速,环境污染问题日益突出。城市内,汽车排放的尾气直接导致了城市内空气的污染问题日益加重。汽车尾气中危害最大的为CO,在隧道及地下停车场等半封闭空间内,CO污染问题亟待解决。  消除CO的方式有很多,使用催化剂是最理想的方式。目前实用性最强的为贵金属催化剂,但由于贵金属的储量有限且价格昂贵,不利于在大型场所使用。非贵金属催化剂具有较高CO催化活性且价格便宜,储量大,应用领域十分广阔,但是存在遇水失活问题,目前还未研究出解决办法。而由于不确定憎水改性是否会影响催化剂原本的活性,这方面的研究也十分罕见。因此本论文以活性炭为载体,采用共沉淀法制备Cu-Mn-O型CO常温催化剂。探求不同制备工艺对催化剂催化活性的影响,以获得高活性的CO常温催化剂。分别采用添加聚四氟乙烯乳液、微粉以及掺银的方式对制备的Cu-Mn-O型CO常温催化剂进行憎水改性,通过比较憎水改性前后催化剂活性变化来探究憎水改性对催化剂本身催化活性的影响并研究各种憎水改性过程中不同工艺对催化活性以及憎水性能的影响。比较经三种憎水改性处理后的催化剂的活性以及憎水性能,得出最佳的憎水方式。通过控制TiO2光触媒催化剂光催化CO过程中的各个因素,得出光催化消除CO的最佳条件。将TiO2光触媒催化剂配合制备的憎水型CO常温催化剂使用,催化消除CO,评价消除效果。主要的结论如下:  (1)催化剂制备过程中的活性组分的配比、负载次数、载体类型、以及制备工艺中的浸渍方式,洗涤方式和焙烧温度及时间均对Cu-Mn-O型CO常温催化剂的催化活性产生影响。采用果壳型活性炭为载体,选取活性组分Cu2+与Mn2+物质的量比为1∶1.5进行5次真空浸渍负载,并使用乙醇作为洗涤剂,在350℃焙烧4小时所制备的Cu-Mn-O型催化剂活性最高,5min内使CO浓度下降了66.97%,所制备的Cu-Mn-O型催化剂催化活性良好。经XRD对催化剂进行成分分析,得出催化剂活性组分主要由CuMn2O、MnO2、CuO、Cu2O等构成,使用Scherrer公式计算得出,活性物种的粒径都小于20nm,最小的达到4.92nm。  (2)三种憎水改性方式对催化剂原本的活性影响不大,憎水改性后的催化剂依旧能保持高活性且憎水性能得到大幅度提高。为了兼顾催化活性及憎水型,PTFE乳液憎水改性过程中选取的最佳改性工艺为:对Cu-Mn-O型催化剂进行2次憎水并在360℃下焙烧30min,制备的憎水型Cu-Mn-O-PTFEemulsion催化剂在5min内使CO浓度下降了63.23%; PTFE微粉憎水改性过程中选取的最佳改性工艺为:采用PTFE微粉与粉末状催化剂体积为1∶5对Cu-Mn-O型催化剂进行憎水改性,制备的憎水型Cu-Mn-O-PTFEmp催化剂在5min内使CO浓度下降了61.56%;银掺杂憎水改性过程中选取的最佳改性工艺为:采用Cu2+、Mn2+、Ag+物质的量比为2∶1.5∶1.5制备憎水型Cu-Mn-Ag-O催化剂,此催化剂在5min内使CO浓度下降了59.57%。  (3)分别取三种憎水改性方式中最佳憎水工艺制备的憎水型催化剂,对这些催化剂进行耐用性测试(360h失活处理)后,分别测试其对CO的催化活性。经PTFE憎水改性制备的Cu-Mn-O-PTFEemulsion催化剂5min内催化CO效率下降了22.08%,是三者中下降最少的,既Cu-Mn-O-PTFEemulsion催化剂的使用寿命最长,说明使用PTFE乳液憎水改性是最佳的憎水改性方式。  (4)光催化消除CO过程中,CO起始浓度、紫外光灯波长和功率均对光催化效果产生影响。本实验中,当CO起始浓度为60ppm时,紫外光灯波长和功率选为254nm,30w,光催化效果最佳,10min内CO浓度降低了32.40%。  (5)将光催化配合常温催化剂使用比只使用常温催化剂消除CO的效果更好,在风量为500m3/h,CO从起始浓度为90ppm时,两种催化方式同时使用比只使用常温催化催化效率升高了3.59%,说明将光催化与常温催化剂配合使用,能更有效消除CO。
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