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本论文主要分为两个部分：飞秒时间分辨动力学光谱技术的发展(即“一体化超快荧光动力学和非线性光学研究装置”的研制经过)和应用该技术对液相体系激发态分子各种弛豫动力学和瞬态特性进行的研究。
一.首先发展了时间分辨能力更高，同时具有各向异性、各向同性分辨能力的受激辐射荧光亏蚀动力学光谱技术，不仅可以研究各向同性的分子内振动弛豫、电荷转移、内转换等，还可以通过各向异性的荧光亏蚀衰减过程来反映溶剂化协助的光异构化和分子取向弛豫、转动扩散运动等，避免了放大级固有的低频噪声和对样品的损伤。更重要的是，该技术克服了荧光上转换方法无法观测荧光产生之前的过程的缺点，对分子被激发到电子激发态之后初始的100飞秒内的极快过程具有相当强的识别和研究能力，尤其对扭转的分子内电荷转移(TICT)态等暗态的生成和弛豫动力学、光谱特性有独到的敏感性。并有望以此为背景发展对化学反应的人工控制技术。
二.然后基于模块化思想，以通用的时间分辨光路为核心，在荧光亏蚀功能的基础上进一步分别实现了荧光上转换功能、单波长瞬态吸收功能、双色光学克尔效应功能、光学克尔门功能以及Z扫描共六大功能，并将其整合、一体化，研制出一套多功能集成的，有望在将来商品化的，实用新型超快光谱仪器，命名为“飞秒时间分辨发光动力学和光学非线性光谱仪”。从而可以通过对同一个样品进行一系列动力学光谱和光学非线性性质测量以全面反映样品的性质和超快行为，深刻揭示这些特性之间的内在联系，也为新型光电材料、非线性光学材料、功能性高分子乃至新型分子器件的制备与修饰提供设计上的指导。
最后应用该平台对分子电子激发态的一系列重要而复杂的超快弛豫过程及其对分子结构、溶剂、浓度、温度、偏振、波长、外场等因素的依赖进行了研究，获得了以往研究手段下难以分辨或者无法探测的激发态超快弛豫过程的信息。配合理论分析和计算模拟，更全面地揭示了这类分子激发态的内转换、振动弛豫、电荷转移、能量传递、光异构化以及溶剂化过程等超快动力学机理，为化学反应的平衡方向、有效速率等重要参数的求解给出了依据，以至为将来人工影响化学反应的平衡方向奠定了基础。
1.其中，对重要的激光染料LDS系列的电子激发态超快弛豫过程的研究表明，其在溶剂里面的荧光亏蚀演化曲线存在一个“三级跳”的三阶段过程，三个时间常数分别为几十飞秒、几个皮秒、几百个皮秒，分别跟分子内的振动弛豫、分子间的溶剂化过程以及分子本身的荧光寿命过程有关。并用各向异性荧光亏蚀的方法揭示了取向弛豫和转动扩散运动与溶剂极性和粘度的关系，区分了较快的溶剂惯性运动和较慢的转动扩散运动这两种不同的溶剂化机理。
2.分子内电荷转移(ICT)，扭转的分子内电荷转移(TICT)是具有电子推拉结构且柔性易旋转的分子激发态发生的一类重要的弛豫过程，很多化学反应的活性位点经常受到此类过程的影响。LDS系列分子即属于这类分子，公认在激发到FC态以后依次经历了LE->ICT->TICT态的转变，往往还同时伴随着溶剂化过程的协助。因为TICT态几乎不发光，以至于有很多尝试用各种动态光谱的方法去研究TICT态的努力都没有成功。我们通过受激辐射TICT暗态同时监控荧光态利用它们之间的相关性来窥悉TICT暗态的动力学信息。通过各向同性、各向异性荧光亏蚀实验配合理论计算(TD-DFT方法)认为LDS系列分子TICT暗态的形成先后经历了沿C-N键无势垒扭转和沿C-C键低势垒旋转的两步异构以最终完成电荷转移，解决了前人关于TICT态的形成究竟是基于哪个化学键的旋转的争论。
3.对具有非推拉电子结构的高效饱和吸收体Oxazine系列分子，验证了以往难以观测的S2→S1超快内转换并测得了其时间常数，研究了其与激发态弛豫过程各通道之间的竞争机制。还意外的发现了LD700的高激发态具有反常的跃迁偶极，稳态、动态光谱和理论计算都证实了此为高激发态的内转换所致。