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二氧化碳等温室气体对地球大气系统的辐射平衡起着非常重要的作用,全球碳排放问题受到各国政府和科学研究团体的高度重视,准确评估温室气体的温室效应具有重大科学意义。中国科学院于“十二五”期间实施了战略性先导专项“应对气候变化的碳收支认证及相关问题”,关注的一个重点问题就是监测CO2等温室气体的排放及其浓度的变化趋势。长期地面监测结果表明,全球工业化发展大量消耗化石燃料,导致过去一百多年来二氧化碳等温室气体的浓度大幅度上升。最新IPCC报告指出,二氧化碳等温室气体的辐射强迫仍存在较大的不确定性,精确测量大气中各气体的浓度对于清楚地认识地球大气系统的当前状态及其变化趋势具有重要意义。地基傅里叶红外光谱仪(FTS)观测太阳直接红外辐射,避免了大气散射过程的影响,采用最优估计算法,通过遥感反演的手段获得大气中温室气体浓度。鉴于地基FTS具有较高的仪器稳定性、非常高的光谱信噪比以及超高的光谱分辨率等特点,它已成为大气气体监测的一种重要手段。 本文详细介绍了地基FTS观测及反演原理,利用地基FTS的观测光谱对大气中二氧化碳等温室气体进行遥感反演,并将地基FTS反演的CO2等温室气体浓度数据用于卫星产品地基验证、源排放及传输分析。获得的主要结论如下: (1)对华北地区兴隆站FTS观测的跨一年的太阳辐射红外光谱资料进行了反演,获得了XCO2、 XCH4(干空气平均柱浓度)观测资料。利用Python语言编写了干涉光谱与太阳辐射光谱之间的转换程序,并加入了云订正模块。采用TCCON的标准软件GGG2014/GFIT对兴隆站的观测光谱进行了反演,获得比较可靠的XCO2和XCH42015年观测资料(共47天),筛选了XCO2满足反演误差小于0.6ppm,XCH4的反演误差小于3ppb的数据进行分析。结果表明,兴隆地区XCO2在冬季浓度比夏季浓度高8-10 ppm,2015年XCO2浓度增长了2-3 ppm,该数值与国际上同纬度其它站点的CO2平均年增长率一致(~2 ppm/y);XCH4存在与XCO2不完全相同的季节性变化,在4月份达到极大之后迅速下降,在8月份至12月份浓度几乎不变。 (2)利用靠近海洋的五个低纬度TCCON站的观测数据对GOSAT/TANSO-FTS卫星的海洋耀斑产品质量进行了评估。该卫星提供了陆面的星下点观测及洋面的耀斑观测,采用近红外波段,对近地面温室气体更加敏感。截至目前,对GOSAT/TANSO-FTS产品的地基验证集中于陆地数据,对海洋观测数据的地基检验工作尚未出现。本章验证的GOSAT/TANSO-FTS算法包括:NIES v02.21算法,SRFP v2.3.5算法,SRPR v2.3.5算法和ACOS v3.5算法。对于XCO2而言,ACOS算法有效观测数据最多,NIES算法的洋面耀斑产品及其附近的陆地星下点产品的相对偏差与其95%置信区间为-0.33%±0.018%和-0.13%±0.013%、SRFP算法为0.03%±0.026%和0.04%±0.012%、ACOS算法为0.06%±0.011%和-0.03%±0.008%,三个算法的洋面耀斑产品与TCCON观测值的一致性很好。对于XCH4而言,GOSAT洋面耀斑产品的相对偏差要优于其附近的陆地星下点产品的相对偏差(NIES:0.02% vs.-0.35%; SRFP:0.04% vs.0.20%;SRPR:-0.02% vs.0.06%),相比于XCO2产品,XCH4的相对标准差较大(0.65%-0.81%)。 (3)获得了Réunion Island(21°S,55°E)上Saint-Denis和Ma(i)do两个FTS站点的CFC-11,CFC-12和HCFC-22的反演值。反演使用SFIT4算法,详细讨论了反演参数及误差来源,这三种气体的FTS反演值信息主要来自对流层和平流层下部,最敏感的高度区域为5-10 km。地基FTS的反演值与MIPAS/ENVISAT观测结果非常一致,两者CFC-11,CFC-12和HCFC-22的相对偏差/标准差分别为-4.3%/4.4%,-2.9%/4.6%和-0.7%/6.0%,差值在FTS和MIPAS的反演误差范围内。地基FTS的反演值与MIPAS的观测值都表明这三种气体在2-4月浓度最高,8-10月浓度最低。CFC-11和HCFC-22在2004至2016年间的年变化率分别为-0.86±0.12%和2.84±0.06%,而CFC-12在2009至2016年间的年变化率为-0.76±0.05%,该结果与美国大气海洋局NOAA在Samoa(14.2°S,170.5°W)站点的地面观测结果一致。 (4)采用SFIT4反演算法,对Cabauw地区2012年5月至7月的地基FTS观测资料进行CO反演,详细讨论了反演参数及误差来源。通过地基FTS的观测值与高塔的地面观测比较表明,0-3.5 km高度范围内的CO柱浓度与地面CO观测值接近,而3.5 km以上的柱浓度与地面观测值无明显相关性。地基FTS的观测资料与卫星IASI和MOPITT的观测数据比较发现数据一致性较好,经过初始廓线订正和平滑订正后,地基FTS的观测值与卫星观测值的相关系数为0.70(IASI)和0.83(MOPITT)。利用FLEXPART模式和EDGAR v4.2及GFED v4源排放数据对Cabauw地区CO的来源和输送进行了分析,0-3.5km内的CO主要来自于西欧、北欧、美国北部及加拿大南部;而3.5-14 km内的CO主要来自于美国,部分来自东亚地区。Cabauw地区CO的人为源贡献为火点燃烧贡献的十倍。虽然FTS观测得到的CO柱浓度中仅有10-30%来自于地表的直接排放,但FLEXPART模拟值与FTS的观测值的变化接近,两者在0-3.5 km和3.5-14 km结果的相关系数分别为0.73和0.51。Cabauw地区CO在对流层下部的浓度变化主要是人为源排放引起。利用地基FTS的观测资料对区域模式EURAD进行验证,发现两者偏差大多数落在反演误差范围内,但仍存在一定的偏差,鉴于卫星观测与高塔观测的结果与地基FTS观测值更加接近,推测EURAD模式的不确定性是导致偏差的主要原因。