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由于碳纳米结构的奇特性和多样性，以及它们所具有的多种优良的物理和化学性质，使其成为纳米尺度科学技术的重要研究对象，并可用来制备多种具有特殊性质的新型功能材料以及未来的纳米电子学器件和纳米机械部件。小型富勒烯的结构钝化和规模制备，以及多壁碳纳米管GHz振子的性质都是目前研究的前沿和热点。本论文围绕C50富勒烯的加成稳定化和化合价性质以及双壁碳纳米管机械振子的振动频率和稳定性这些问题，采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法及分子动力学模拟，进行了探索性研究。
2004年，C50Cl10的成功批量制备，激发了对小型富勒烯C50加成稳定化的物理、化学机制进行探索的兴趣。本论文采用基于密度泛函理论的计算方法，研究了C50加氢加氯钝化前后的结构变化，能量学特征和电子结构性质。结果表明，土星光环形状的C50H10和C50Cl10的稳定性，相对于C50有了显著改善。研究发现，局域的钝化反应具有全局性或扩展性效应，它不仅释放了加成位附近地区的应变，而且显著降低了远离加成位区域的应变和反应活性。根据对C50H10144个异构体的计算，论文总结得出了选取富勒烯上优先加成位的三条经验规律，这将有助于减少搜索CnXm最佳异构体所需的计算量，并对预测新的富勒烯衍生物的结构具有重要意义。
为什么C50的最优加成原子数是10，而不是8，12或别的数呢?这就涉及到C50的化合价问题。论文使用基于DFT的第一性原理计算方法，对640余个C50H2m的异构体及少量C50Cl2m的异构体进行了结构优化，能量和电子结构计算，充分证明了10就是D5h C50赝原子的有效化合价，以及类土星光环形状的C50H10和C50Cl10在C50X2m分子系列中都是具有特殊的幻数稳定性的加成结构：构建了一条从C50到C50H14的最低能反应路径；提出了一个简单的空间位方法来确定经典富勒烯的有效化合价，并用该方法推断了一些富勒烯的化合价。
目前对于多壁纳米管振子的能量耗散机制和振动稳定性还没有完全理解清楚。实验上，由于对极小的纳米尺度系统的操作控制方面的巨大困难，目前关于如何实现稳定持续的纳米振子振动，还无进展见诸报道。实验探测多壁纳米管振子的一个重要步骤是找到能维持足够长时间振动的方法，这样才可能进一步测量有关振动的物理量。本论文通过一系列的分子动力学模拟考察了内管初始伸出长度、能量耗散和原子约束对双壁碳纳米管振子频率的影响。研究发现，当内管初始伸出长度大于内管长度的92％时，1ns内的平均振动频率将随着初始伸长的增加而上升，这与解析理论的预测恰恰相反。论文证明了这种反常频率行为是由于在大初始伸出情况下剧烈的能量耗散所造成的。本文记算得到的系统有效摩擦力与Cumings和Zettl所预测的在同一数量级。研究还发现，在纳米振子上施加合适的约束，尤其是冻结外管两端的原子，可以有效地减少振动能量耗散，延长稳定振动的时间。该发现表明外管端口在能量耗散机制中扮演着重要角色。这些结果为制备稳定的纳米管振子提供了具有指导意义的知识，并揭示了初步的规律。