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有机光电材料以其易加工、光电响应快、存储密度高等优点被广泛应用于有机发光二极管、有机晶体管、有机太阳能电池、有机存储器等领域。这些应用领域之间可以说既有共性又有差异;共性是都是利用这些材料的半导体的光电性质来达到响应的性能，而差异则体现在不同的功能要求有不同的化学结构来实现。由此可见，有机光电材料的性能和结构之间有着密切的关系。对它们的深入研究有助于为设计和优化出新型的材料、探索新颖的器件和广泛的应用起到指导作用。本论文通过吸收光谱，荧光光谱，双色泵浦-探测技术，Z-扫描等技术对三种光电材料的超快光动力学和非线性光学进行了系统的研究。主要取得的研究成果如下：1.从实验和理论两个方面研究了聚并二噻吩吡咯并吡咯二酮-噻吩窄带型聚合物（PDPPTT-T）处于薄膜和溶液状态下的光物理特性。实验研究结果表明，溶液状态下聚合物激发态的弛豫机制主要是由链内激子的弛豫组成的，在较低强度下激发态的弛豫过程是由振动热弛豫和链内激子的衰减组成的，在较高强度下又出现了激子-激子间的湮灭过程；薄膜状态下，聚合物激发态的弛豫机制主要是激子的弛豫，在较低强度下是由振动热弛豫和激子的衰减组成的，在较高强度下，也出现了激子-激子间的湮灭过程。理论研究结果给出了基态分子的结构和相应的轨道信息，对聚合物吸收光谱的模拟加深了对电子跃迁机制的认识，同时指认了实验中低能吸收带的跃迁应归因于S0→S1的跃迁，并具有由π→π*轨道的跃迁特征。2.从实验和理论两个方面系统地研究了电子给体为侧链带有咔唑的芴单元，电子受体为苯并噻二唑单元的共聚物（PCFBT）在溶液体系下给体和受体呈不同比率时的光物理特性。实验研究结果表明，在同一个重复单元中，（1）若给体与受体单元的数目相等，那么激发态在弛豫过程中有电荷转移态。（2）若给体单元比受体单元的数目大很多的话，那么激发态的弛豫过程主要是链内激子的弛豫过程，但激发态弛豫的最初时间内也会涉及到与强度有关的激子的振动热弛豫过程。理论计算给出了基态分子的结构和轨道信息，模拟吸收光谱给出了电子的跃迁机制，与实验结果符合较好。3.从实验和理论两个方面详细地研究了星型芴乙烯撑三聚茚齐聚物（Tr-OFVn（n=1-4））的光学线性和非线性过程。通过对实验数据的分析得出，尽管这种材料没有较强的电子给体和电子受体，但π共轭体系的延展却增大了摩尔吸收系数，增强了单光子荧光强度，缩短了激发态物种的寿命，提高了双光子荧光效率，增大了双光子吸收截面。量化计算加深了对分子结构、前线轨道、电子跃迁等方面的理解，为实验结果作了补充。