氨基改性的CO2吸附材料的制备与性能的研究

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自工业化革命以来,大气中的CO2含量增加了大约40%,达到了目前的390.9ppm。空气中CO2含量的增加,加快了全球变暖的趋势,因此,通过各种方法减少空气中CO2的含量已变得迫在眉睫。本文采用水热晶化法制备了五种分子筛M1、M2、M3、M4和SBA-15,浸渍法制备得到了几种不同的固体胺吸附剂。采用动态吸附法研究了不同类型固体胺吸附剂的CO2吸附和脱附性能,筛选出两种较好的载体M4和SBA-15。通过对S-MEA-50、S-DEA-50和S-TEA-50三种固体胺吸附剂吸附性能的研究,验证了CO2吸附的两性离子机理。采用Langmuir单分子吸附模型对M4-MEA-50和M4-MN-50以及S-TEPA-50和S-TN-50固体胺吸附剂的吸附动力学和热力学性质进行了初步研究。得到以下结论:(1)TM改性的M4吸附剂相对于M1、M2、M3表现出了最佳的CO2吸附性能。在纯CO2、25℃的条件下,氨基负载量为60%时,该材料的吸附能力达到最大的159.1mg/g,12次吸附脱附循环测试,吸附能力损失不足其初始吸附量的1%,与TEPA负载的吸附材料相比,该材料在保持较高吸附量的同时,具有良好的脱附性能和循环使用性能。(2)TN改性的SBA-15固体胺吸附剂表现出良好的CO2吸附脱附性能,25℃下S-TN-50固体胺吸附剂的吸附量为153.0mg/g,较S-TEPA吸附材料脱附性能有较大提高,100℃加热70min即可完全脱附,而S-TEPA系列则需要180min才可完全脱附。材料的循环使用性能良好,经过12次吸附脱附循环,吸附性能损失低于其初始吸附量的1%。同样相对于S-TEPA-50,S-TN-50材料是一种吸附脱附性能俱佳的CO2吸附剂。(3)S-MEA-50、S-DEA-50和S-TEA-50三种固体胺吸附剂,在纯CO2气体、25℃条件下的吸附量分别为169.6mg/g、85.3mg/g和27.5mg/g,验证了两性离子机理。Langmuir单分子吸附模型对M4-MEA-50和M4-MN-50以及S-TEPA-50和S-TN-50固体胺吸附剂的CO2吸附动力学和热力学性质的研究,证明了在实验条件下反应以CO2的吸附为主,反应是一个放热、熵减小、自发进行的过程。总之,相对于伯胺吸附剂,改性仲胺吸附剂在拥有较高吸附性能的同时,脱附性能大大提高,是一种吸附脱附性能俱佳的CO2吸附剂,有着良好的应用前景。
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