碳基纳米复合材料控制合成与催化应用

• 作 者: 王鑫
• 出 处: 辽宁师范大学
• 发表日期: 2020年01期
• 关键词: 碳材料 RF树脂 溶胶凝胶法 控制合成 催化

碳材料因其具有耐酸耐碱、热稳定性高、比表面积大、导电性高和生物相容性好等独特的物理化学性质,在催化、吸附、电化学和医药工程等众多领域都有广泛的应用。深入研究碳材料或者碳基复合材料的合成过程、结构表征及应用,对于发展材料制备科学和拓展碳材料的应用空间具有重要的意义。本论文以间苯二酚-甲醛树脂(resorcinol formaldehyde,RF)碳材料为研究主体,溶胶-凝胶法为主要研究手段,系统研究了RF复合材料的控制合成,在此基础上开展了RF基铂碳催化剂的研制以及催化性能研究。初步探索了特殊构型RF及其复合材料的控制合成条件,为进一步制备新型复合材料提供了更多实验基础。主要研究内容以及所取得的成果包括:1.以胶体二氧化硅微球为核体材料,针对RF包覆的核壳结构复合材料的制备过程进行了深入研究。实验结果表明,为增强核体材料与RF壳之间的相互作用,对核体颗粒进行合理化改性以改变其表面电性是实现RF成功包覆的关键。引入阳离子表面活性剂以及氨基官能团均能有效改变二氧化硅颗粒的表面负电性,从而成功实现Si O2@RF核壳结构复合材料的组装。此外,核体颗粒表面电性的改变还可以通过合成体系中自由粒子基团的富集予以实现。2.利用RF与二氧化硅微球形成核壳结构的特性,将Pt纳米粒子引入合成体系中,可以进一步构筑限域型铂碳催化材料(Pt@C)。研究发现,Pt@C对于硝基芳香化合物选择加氢反应具有优异的催化性能,与负载型催化剂相比,其还具有良好的循环使用性。另外,我们也发现RF在碳化过程中也会对Pt活性位产生毒化作用,这为高效铂碳催化剂的研制提供了新的启示。3.将不同种类的表面活性剂引入溶胶-凝胶合成体系中,控制合成了不同构型的RF产物。直链脂肪胺会诱导形成RF空心球构型,而且会使RF形成不同质地的碳材料,这可能与其在水和乙醇中的溶解特性以及其与RF的相互作用有关。以上研究结果为组装新型核壳结构和制备具有高效催化性能的限域型MNP@C复合材料提供了可靠的实验基础,有助于推进该类材料在生产实践中的真正应用。