【摘 要】
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电化学传感器是目前电化学研究的重要组成部分和热点之一,因其灵敏度高、稳定性好、检测成本低、操作简单快速等优势,广泛用于环境污染检测、生命科学、食品检测和临床诊断等
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电化学传感器是目前电化学研究的重要组成部分和热点之一,因其灵敏度高、稳定性好、检测成本低、操作简单快速等优势,广泛用于环境污染检测、生命科学、食品检测和临床诊断等领域。石墨烯是一种由碳原子组成的二维材料,具有比表面积大、机械性能、导电导热性能以及电催化性能优异等物理化学性质,从2004年被发现以来,在技术革命方面有着广泛的应用。但是石墨烯表面呈惰性状态易团聚,限制了石墨烯的在各个领域的进一步应用。实际应用中,使用更多的是石墨烯复合材料,即将不同性能的材料与石墨烯结合以提高石墨烯的电化学性能。二茂铁具有夹心型结构,含有氧化还原中心的过渡金属化合物,是一种良好的电子转移媒介体,其结构容易被修饰,如果通过共价键作用将二茂铁引入石墨烯制备新型石墨烯/二茂铁复合材料,不仅可以增强传感器中二茂铁的电子活性,而且拓展了石墨烯及其复合材料在电化学领域的应用。本论文设计合成了石墨烯/二茂铁复合物。首先采用改进的Hummers法得到水分散性良好的氧化石墨烯,通过与二茂铁的共价作用制备了氧化石墨烯/二茂铁复合材料。采用红外光谱、透射电镜技术和X-射线衍射对材料的形貌和结构进行了表征。然后在恒电位下将其还原为石墨烯/二茂铁。通过滴涂法制备了不同修饰电极对多巴胺进行检测。实验结果表明,与单纯的氧化石墨烯,石墨烯和二茂铁修饰玻碳电极(GCE)相比,石墨烯/二茂铁修饰玻碳电极对多巴胺具有更好的电流响应信号。多巴胺的氧化还原峰电流与其浓度在0.4~300μmol/L范围内呈较好的线性关系,最低检测限为8×10-8M(信噪比S/N=3)。该修饰电极对尿酸也进行检测,实验结果表明,石墨烯/二茂铁修饰电极对尿酸有很好的催化作用,氧化峰电流与尿酸浓度具有线性关系,其线性范围为5×10-6~1×10-4mol/L,最低检测限为0.0898μmol/L。在此基础上,本文还构建了HRP-GR-Fc-Nafion过氧化氢传感器,研究表明,石墨烯与二茂铁的协同作用提高了电子的传递速率,从而有效地提高了此传感器的性能,还原峰电流与H2O2浓度在4~5000μmol/L范围呈线性关系,检测限低至0.85μmol/L。
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