2,4,6-三氯苯酚催化湿式共氧化降解腐殖质及老龄垃圾渗滤液

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老龄垃圾渗滤液中含有高浓度的难降解有机物,如腐殖酸(HA)和富里酸(FA)。老龄渗滤液不经处置排放将会引起严重的环境问题,如渗出污染地下,污染地表水和土壤。本实验的催化湿式共氧化(CWCO)技术是以FA为模型污染物,以NaNO2为催化剂及以2,4,6-三氯苯酚(TCP)为促进剂共氧化降解FA。相比较NaNO2催化湿式氧化降解FA,在相同条件下将TCP加入到催化湿式氧化FA系统中可以明显的促进FA的降解。例如在150℃和0.5MPa条件下,催化湿式共氧化降解(FA+TCP)混合溶液以后,混合溶液的颜色从棕黄色变为了无色透明,并且COD去除率也达到了61.8%,而没有加入TCP的对照组催化湿式氧化FA后溶液颜色仍为棕黄色,COD去除率也只有19.3%。因此我们考察了在不同温度、时间、TCP浓度、NaNO2浓度、氧气压力和pH条件下(FA+TCP)混合溶液CWCO反应之后的吸光度和TOC去除率。在最佳条件下,FA和TCP混合溶液在CWCO处理之后,可生化性(BOD5/COD)从反应之前的0.10增加到了0.39。同时进一步研究了CWCO的反应动力学,通过不同温度条件下的反应速率拟合阿伦尼乌斯方程,得出(FA+TCP)混合溶液降解活化能Ea为40.3kJ/mol(R2=0.95)。此外,本实验提出了CWCO降解(FA+TCP)混合溶液可能的自由基机理,并进行了自由基实验(加入了叔丁醇和溴化钠)以研究CWCO过程中的自由基机理,结果表明CWCO过程中产生了大量的羟基自由基(·OH)促进了FA和TCP的降解。催化湿式共氧化体系同样能够有效降解HA和TCP的混合溶液及垃圾渗滤液和TCP的混合溶液,COD去除分别达到了56.5%和56.7%,可生化性指数分别达到了0.50和0.34。
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