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电化学发光（Electrochemiluminescence，ECL）是通过电化学氧化还原反应引发的、简便、灵敏、强有力的分析检测技术。电化学发光因其低背景信号干扰、宽线性范围、高灵敏度、简单操作以及成本低等优点，受到越来越多科研工作者的广泛研究。本文研究合成了1种新型的具有优异ECL性能的纳米发光体，并基于金属有机框架材料（MOFs）构建了两个电化学发光免疫传感器，实现了对前列腺特异性抗原（PSA）、甲胎蛋白（AFP）和癌胚抗原（CEA）的高效检测。本论文的工作主要内容如下：
第一章首先，综述了ECL的概念及意义，ECL发光材料及ECL发光机理。接着详细介绍了MOFs材料、石墨烯和纳米金纳米材料在电化学发光传感器中的应用研究情况。
第二章本章建立了一种有效的夹心电化学发光免疫传感器，用于前列腺特异性抗原（PSA）的检测。将自制的双稳定剂封端的CdWS纳米晶体（Nanocrystals，NCs）富集到Ag+@UIO-66-NH2上，构建了Ag+@UIO-66-NH2@CdWS电化学发光探针。Ag+@UIO-66-NH2作为一种新型的共反应剂加速剂，提高了CdWS/S2O82-体系的ECL强度，从而有效提高传感器的灵敏度。将还原石墨烯氧化物（rGO）和Au纳米颗粒修饰在GCE电极表面，建立稳定的传感平台，通过抗原抗体免疫反应将PSA捕获抗体（Ab1）固定在该传感平台上，以此来捕获PSA，然后用Ag+@UIO-66-NH2@CdWS来标记的抗体（Ab2）作为信号探针。在最佳实验条件下，ECL强度与PSA浓度在0.0001-10ngmL-1的对数范围内呈现良好的线性关系，最低检出限为0.038pgmL-1。所设计的ECL生物传感器对PSA的检测具有较宽的线性检测范围和较低的检测限的特点，可为临床诊断提供了一种有价值的方法。更重要的是，本研究提供了CdWS纳米晶发光体和Ag+@UIO-66-NH2共反应剂加速剂，大大提高了ECL在生物传感领域目标分析的灵敏度。
第三章本章建立了一种电位分辨电化学发光传感平台，用于精确分析癌症标记物AFP和CEA。将自制的CdWS纳米晶（CdWSNCs）和鲁米诺（luminol）分别富集在Ag+@UIO-66-NH2和Pd@UIO-66-COOH表面，形成两个ECL信号复合材料（Ag+@UIO-66-NH2@CdWS和Pd@UIO-66-COOH@luminol），有效地提高了检测灵敏度。将氧化石墨烯（GO）电沉积到具有两个空间分辨区的图案化ITO电极上，形成两个敏感稳定的传感区。再将两种ECL复合材料分别固定在两个敏感区，以此作为ECL检测信号源。之后通过壳聚糖（CS）封膜和戊二醛（GLD）作交联剂，把两种捕获抗体（AFP捕获抗体（AbAFP）和CEA捕获抗体（AbCEA））修饰在电极两个传感区域上，以此来捕获相应的两种目标物。所设计的ECL传感器，在0.001-100ngmL-1范围内，ECL信号与AFP和CEA浓度的对数值呈现良好的线性关系，最低检测限分别为LODCEA=0.00028ngmL-1和LODAFP=0.00036ngmL-1。所设计的ECL检测平台具有简单、灵敏、准确、特异性强等特点，为同时快速、准确诊断AFP和CEA提供了有价值的方案。
第一章首先，综述了ECL的概念及意义，ECL发光材料及ECL发光机理。接着详细介绍了MOFs材料、石墨烯和纳米金纳米材料在电化学发光传感器中的应用研究情况。
第二章本章建立了一种有效的夹心电化学发光免疫传感器，用于前列腺特异性抗原（PSA）的检测。将自制的双稳定剂封端的CdWS纳米晶体（Nanocrystals，NCs）富集到Ag+@UIO-66-NH2上，构建了Ag+@UIO-66-NH2@CdWS电化学发光探针。Ag+@UIO-66-NH2作为一种新型的共反应剂加速剂，提高了CdWS/S2O82-体系的ECL强度，从而有效提高传感器的灵敏度。将还原石墨烯氧化物（rGO）和Au纳米颗粒修饰在GCE电极表面，建立稳定的传感平台，通过抗原抗体免疫反应将PSA捕获抗体（Ab1）固定在该传感平台上，以此来捕获PSA，然后用Ag+@UIO-66-NH2@CdWS来标记的抗体（Ab2）作为信号探针。在最佳实验条件下，ECL强度与PSA浓度在0.0001-10ngmL-1的对数范围内呈现良好的线性关系，最低检出限为0.038pgmL-1。所设计的ECL生物传感器对PSA的检测具有较宽的线性检测范围和较低的检测限的特点，可为临床诊断提供了一种有价值的方法。更重要的是，本研究提供了CdWS纳米晶发光体和Ag+@UIO-66-NH2共反应剂加速剂，大大提高了ECL在生物传感领域目标分析的灵敏度。
第三章本章建立了一种电位分辨电化学发光传感平台，用于精确分析癌症标记物AFP和CEA。将自制的CdWS纳米晶（CdWSNCs）和鲁米诺（luminol）分别富集在Ag+@UIO-66-NH2和Pd@UIO-66-COOH表面，形成两个ECL信号复合材料（Ag+@UIO-66-NH2@CdWS和Pd@UIO-66-COOH@luminol），有效地提高了检测灵敏度。将氧化石墨烯（GO）电沉积到具有两个空间分辨区的图案化ITO电极上，形成两个敏感稳定的传感区。再将两种ECL复合材料分别固定在两个敏感区，以此作为ECL检测信号源。之后通过壳聚糖（CS）封膜和戊二醛（GLD）作交联剂，把两种捕获抗体（AFP捕获抗体（AbAFP）和CEA捕获抗体（AbCEA））修饰在电极两个传感区域上，以此来捕获相应的两种目标物。所设计的ECL传感器，在0.001-100ngmL-1范围内，ECL信号与AFP和CEA浓度的对数值呈现良好的线性关系，最低检测限分别为LODCEA=0.00028ngmL-1和LODAFP=0.00036ngmL-1。所设计的ECL检测平台具有简单、灵敏、准确、特异性强等特点，为同时快速、准确诊断AFP和CEA提供了有价值的方案。