【摘 要】
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能源是人类社会生存及发展的动力来源,高效合理地利用能源及开发新的能源是人类可持续发展的必经之路。在众多制氢方式中重整制氢技术是目前最具有工业开拓价值的制氢技术之一,其中移动式制氢技术也受到更多的关注。其中柔性结构化催化剂的开发是移动式重整制氢催化剂的研究关键。本研究首先开发了应用于甲醇水蒸汽重整(methanol steam reforming,MSR)制氢体系的Cu催化剂,经过表征和催化剂测评发
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能源是人类社会生存及发展的动力来源,高效合理地利用能源及开发新的能源是人类可持续发展的必经之路。在众多制氢方式中重整制氢技术是目前最具有工业开拓价值的制氢技术之一,其中移动式制氢技术也受到更多的关注。其中柔性结构化催化剂的开发是移动式重整制氢催化剂的研究关键。本研究首先开发了应用于甲醇水蒸汽重整(methanol steam reforming,MSR)制氢体系的Cu催化剂,经过表征和催化剂测评发现,最佳Cu负载量为12.25 wt%。同时耐久性测试表明Cu/γ-Al2O3/Al催化剂在高温下长时间反应时,催化剂迅速烧结失活,且Cu/γ-Al2O3/Al催化剂在低温段的反应活性需要进一步提高。随后,为提高Cu/γ-Al2O/Al催化剂的耐久性和低温活性,加入不同助剂对催化剂进行改性。结果表明,Zn的加入不仅增加了催化剂的低温活性和优化了选择性,同时极大提高了催化剂的抗烧结能力。负载量优化结果表明Zn负载量为2.75 wt%的CuZn/γ-Al2O3/Al催化剂为本实验中相对较优的催化剂CuZn/γ-Al2O3/Al催化剂。最后,对CuZn2 75/γ-Al2O3/Al催化剂在MSR体系中的反应条件进行探索,优化反应温度,水醇比和空速。综合分析可知,在温度为300～325 ℃,水醇比为2:1,空速为4000 ml/(gcat h)的条件下,结构化催化剂在在MSR体系中催化活性相对较高,稳定性好,CO和DME选择性相对较低,H2收率可达90%以上,甲醇达到完全转化。
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