杂氮碳修饰纳米零价铁还原去除饮用水中溴酸盐的研究

来源 :南京大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:liongliong545
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
在我国,尤其是中西部和贫困地区,饮用水短缺和安全问题日趋严重并亟待解决。解决饮用水的安全问题是一件长期而艰巨的任务。消毒对保证饮用水的质量至关重要。常采用的臭氧消毒技术,在消毒过程中会产生消毒副产物溴酸盐。溴酸盐被国际癌症组织(IARC)认定为2B级潜在致癌物,我国在2006年修订的《生活饮用水卫生标准》中,规定饮用水中溴酸盐的限值为10μg L-1,因此,去除水体中的溴酸盐对保障饮用水的安全具有重要的意义。在过去的几十年中,纳米零价铁(nZVI)作为地下水和废水污染修复中最具潜力的材料之一,得到了广泛的关注。研究显示,nZVI可以有效去除包括溴酸盐在内的多种水体污染物。nZVI的优点包括:高比表面积,高反应活性,低成本。然而nZVI通常会因其高表面能和内在的磁性相互作用发生快速的聚集,在空气和水中,其表面容易发生氧化,并且具有较高的铁溶出,这些缺点都显著降低了nZVI的反应活性及其稳定性,限制了它的实际应用。利用碳材料对纳米零价铁进行修饰是提高其还原活性和稳定性,降低铁溶出的有效手段。本论文以两种不同的策略设计并制备了杂氮碳修饰的纳米零价铁材料,用于对饮用水中溴酸盐的去除。并采用X-射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)等表征手段分析材料的结构性质,利用酸碱质量滴定和水接触角的测定表征材料的表面性质。并研究了碳化温度,投加量,初始浓度,p H值对去除溴酸盐效率的影响。主要研究结果如下:(1)以金属有机骨架MIL-100(Fe)为自牺牲模板,离子液体为氮源,通过高温碳热反应,原位制备了MOF衍生杂氮碳修饰的纳米零价铁材料nZVI@MOF-CN。表征结果显示,直径约为30 nm的铁颗粒均匀分散在杂氮碳层中,其主要存在形态为零价态铁,虽然提高碳化温度能增加材料中nZVI的含量,但是降低了材料的含氮量。活性结果表明,nZVI@MOF-CN对溴酸根的还原过程符合伪一级反应动力学。前驱体在600°C下碳化得到的材料nZVI@MOF-CN-600具有最好的还原性能,还原去除反应符合伪一级反应动力学,其nZVI含量标化后的反应速率常数km值为7.06×10-1 L min-1 g-1,是商用nZVI(1.56×10-2 L min-1 g-1)的45倍和不含氮掺杂的nZVI@MOF-C(4.75×10-3 L min-1 g-1)的149倍。说明杂氮碳修饰可有效提高nZVI的反应活性。nZVI@MOF-CN-600在较宽的p H值范围内(4.0-9.0)对溴酸盐都具有良好的去除效率。nZVI@MOF-CN还原活性高,合成方法简单,易于大规模合成,在水体溴酸盐的去除中具有较高的实用价值。(2)利用水热法合成Fe3O4,经氢气还原后得到nZVI核,以多巴胺,乙二胺/四氯化碳分别为第一级和第二级碳氮前驱体,通过双重包裹策略制备了杂氮碳壳包覆的纳米零价铁材料nZVI@DCN。表征结果显示,直径20-40 nm铁颗粒被厚度约为4 nm的杂氮碳壳包裹,nZVI@DCN具有较高的零电点(PZC为7.4-7.8)和亲水性(水接触角为27.8o-58.6o)。利用反应初活性r0(m M g-1 Cat h-1)来表征材料对溴酸盐的还原活性。通过对比系列材料的初活性,进一步阐明吸附作用是nZVI复合材料还原溴酸盐反应的限速步骤,材料的零电点和亲疏水性强烈影响对溴酸盐的吸附作用,进而影响还原效率。活性结果表明,nZVI@DCN-800的r0为14.54 m M g-1Cat h-1,分别是nZVI和不含氮掺杂的nZVI@C-600的2.26倍和16.34倍。在具有高还原性能的同时,nZVI@DCN-800相比nZVI(1015.65μg L-1)和单重杂氮碳壳包裹的nZVI@CN(184.13μg L-1),具有极低的铁溶出水平(24.18μg L-1)。经过五次循环试验和使用环境水样作为溴酸盐还原反应的背景溶液,都几乎不影响nZVI@DCN-800对溴酸盐的去除性能,说明nZVI@DCN-800是一种具有高活性和稳定性,能应用于实际环境水体中溴酸盐污染修复的nZVI复合材料。
其他文献
二、实际含量的要求(一)单件商品净含量的计量要求1.《规则》的要求在《规则》4.2.1“单件商品净含量的计量要求”中明确规定:单件定量包装商品的实际含量应当准确反映其标注净
“万达城”出口巴黎总投资超200亿元  大连万达集团此前公布,万达与法国欧尚集团在巴黎签订协议,双方将合作投资巴黎大型文化旅游商业综合项目。万达透露,该项目是目前法中两国之间最大投资项目,也是欧洲迄今为止最大的单个投资项目和中国首次向发达国家出口重大文化产品。项目预计将于2019年动工建设,2024年揭幕,项目建成后将成为欧洲文化旅游商业的新地标。  据悉,万达此次在巴黎投资的项目位于巴黎市区东北
根据大连市政府领导的要求,为深入领会和全面贯彻国务院《关于进一步促进展览业改革发展的若干意见》,学习借鉴国内外先进经验,研究解决大连展览业面临的新问题,加快东北亚会展名城建设,5月27日,大连市贸促会组织召开“2015大连市会展业国际研讨会”。来自国内外的会展专家有中国会展经济研究会会长袁再青、上海市会展行业协会会长陈先进、中国会展经济研究会学术指导委员会常务副主任陈泽炎、上海对外贸易大学副教授蓝
美国《财富》杂志7月22日发布的2015年世界500强企业名单显示,中国上榜企业继续保持强劲增长态势,达到106家,比上年度增加6家,上榜企业数量稳居世界第二。美国上榜企业128家,数量与上年度持平。中国工商银行以447.6亿美元的利润成为今年世界500强利润最高的公司。中国建设银行、中国农业银行和中国银行在最赚钱的企业中分别位列第3、第5和第6位。  榜单显示,在今年世界500强企业前十位中有3
为实现山羊2种疫病病原体--小反刍兽疫病毒(PPRV)和山羊痘病毒(GTPV)的同步快速检测,基于PPRV的N基因及GTPV的J豫基因,分别设计合成2套特异性引物及探针;探针分别用5′FAM-TAMRA3′
本文基于对系统设备结构的分析,利用系统本身各部件之间的故障传播特性,提出了一种亲的算法,以确定系统发生故障时真正的故障源。在单一故障源诊断中,可以确定故障源;在多故障源诊
对近年来哺乳动物受精机理及其体外受精的研究进展加以详细的概述,对精子获能及体外受精的适宜条件进行了探讨。
分别用800v/cm,40~80μs的单个电脉冲,800v/cm,160~320μs的单个电脉冲,1000v/cm,160~320μs的单个电泳冲,1200v/cm,160~320μs的单个电泳冲,1000v/cm,160~320μs的2个单电泳冲所获得的胚胎融合率分别为84.6%(33/39),100.0%(59/59),97.4%(74/76),95.1%(39/41),64.7%(11/17
耳朵  中医认为“肾开窍于耳”,冬季经常按摩双耳,不但能预防冻疮,还有助于肾脏的保健和气血的顺畅。方法很简单,双手搓热,先覆在耳朵上,待热量传达一部分,再用双手从耳尖到耳垂反复揉捏,直至双耳发热通红。每天做一至两次。  大椎  大椎穴为“三阳”、“督脉”之会,全身阳气都在这里交汇。按摩大椎就相当于打开了全身“暖气”的总开关。大椎穴的取法是:低头时,颈后最明显的骨性突起下方的凹陷处。在家中淋浴时,可
历时5年调查研究,共记录了保定西南郊鸟类202种,发现时间和居留期间,分别列于12个月份中,作为此区域的乌历。经地统计,有夏候鸟51种,冬候鸟13种,旅鸟119种,留乌19种。