【摘 要】
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乙二醛是大气中一种重要的挥发性有机物(VOCs),它具有高水溶性和易聚合的特点,因而具有独特的大气化学行为。已有的研究发现,乙二醛在大气中的气相、水相及二次无机酸性颗粒(
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乙二醛是大气中一种重要的挥发性有机物(VOCs),它具有高水溶性和易聚合的特点,因而具有独特的大气化学行为。已有的研究发现,乙二醛在大气中的气相、水相及二次无机酸性颗粒(如硫酸铵颗粒)表面均可反应生成一系列产物,特别是低聚物和咪唑类含氮有机物。矿质颗粒是陆地大气中的主要一次颗粒,其表面也可能是乙二醛发生转化的场所,然而迄今未见这方面研究的报道,因此本文研究这类颗粒对乙二醛的作用。 本研究选取二氧化硅(SiO2)、三氧化二铝(α-Al2O3)和碳酸钙(CaCO3)三种代表性组分颗粒做为实际大气矿质颗粒模型,研究乙二醛与矿质颗粒非均相反应。利用透射傅里叶变换红外光谱(T-FTIR)原位跟踪反应进程,结合高效液相色谱(HPLC)、离子色谱(IC)以及高效液相色谱-质谱联用(HPLC-MS)等技术分析反应产物。通过对比实验,探讨湿度变化和颗粒老化如何影响乙二醛非均相反应,并推导反应机理。发现乙二醛在新鲜SiO2、α-Al2O3和CaCO3颗粒表面均生成低聚物,在后两种颗粒表面还生成有机酸,在α-Al2O3颗粒表面可能生成某种氧化剂。水汽能促进颗粒对乙二醛的摄取和低聚物的生成,但抑制有机酸的生成。颗粒对乙二醛的摄取能力大小依次为CaCO3、α-Al2O3和SiO2。发现乙二醛在SO2老化α-Al2O3颗粒以及HNO3老化CaCO3颗粒表面均生成低聚物和有机酸,在SO2老化α-Al2O3颗粒表面还生成有机硫酸酯。水汽对老化颗粒的作用与新鲜颗粒类似。酸性气体老化能够大幅增强水汽对颗粒摄取乙二醛的促进作用。总而言之,乙二醛与新鲜和老化矿质颗粒表面反应生成一系列产物,如低聚物、有机酸以及有机硫酸酯等,其中多种产物属于二次有机气溶胶(SOA)物质。这些产物的生成不需要光照以及外加氧化剂的参与,表明矿质颗粒对乙二醛具有独特的反应活性。矿质颗粒对大气乙二醛转化具有重要作用,这为解析大气乙二醛未知汇和SOA未知源提供了新的思路。
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