论文部分内容阅读
催化加氢还原法作为一种高效、稳定、清洁的水处理技术受到了广泛的关注，已在硝酸盐、氯酚等的处理中有较多应用。CeO2是一种稀土金属氧化物，由于具有良好的热稳定性、电导性及优良的储氧性能，常被用作催化剂或催化剂的载体。 本文以Pd/CeO2为催化剂催化加氢还原水中的溴酸盐。采用化学沉淀法制备了颗粒状纳米CeO2，用XRD和TEM对其进行表征，CeO2的平均粒径大小为15nm，且为单一的面心立方晶型。以合成的CeO2为载体，分别用沉淀-沉积法和浸渍法制备了负载型催化剂Pd/CeO2。对合成的催化剂进行了XRD、ICP、TEM和Zeta电位等表征。结果表明，金属Pd在载体表面具有良好的分散性，且颗粒较小。在负载量相似的情况下，以沉淀-沉积法合成的催化剂较浸渍法有更好的Pd分散性，且平均Pd颗粒粒径小于4nm，与XRD的结果一致。两种方法合成的催化剂的等电点较接近，均在5.0左右。 将所合成的催化剂用于溴酸盐的催化加氢还原反应，测试其活性大小。在沉淀-沉积法合成的催化剂中，载体与活性金属之间有强烈的相互作用，同时具有较高的Pd分散性，在催化溴酸盐加氢还原的反应中显示出更高的活性。在溴酸盐初始浓度为0.39mmol·L-1时，采用沉淀-沉积法和浸渍法合成的Pd/CeO2催化剂反应50min后对溴酸盐的去除率分别为100％和71％。 以沉淀-沉积法合成出不同Pd负载量的催化剂Pd/CeO2，进一步对溴酸盐的催化加氢还原反应进行机理及影响因素的研究。结果表明，溴酸盐的催化加氢还原反应不受传质阻力的影响;反应符合Langmuir-Hinshelwood模型，由溴酸盐在催化剂表面的吸附所控制;催化剂活性随着Pd负载量的提高而增加;反应受pH值影响较大，溶液pH值越低，反应速率越快。催化剂对溴酸盐的催化加氢还原活性取决于多种因素，包括载体与活性组分之间的相互作用、活性金属颗粒大小、催化剂表面性质和反应过程中溶液pH值等。 对催化剂回收利用实验显示，由于Pd的流失或催化剂表面有其它物质的吸附，催化剂活性有所下降，在2h内仍能将溴酸盐浓度降至检测限以下。